碳/碳（C/C）复合材料，即碳纤维（Cf）增强碳基体（Cm）复合材料，具有低密度和低热膨胀系数（CTE）、高比强度和模量、良好的导热和导电性能、生物相容性及可设计性，以及优异的高温耐受性、抗热震性和抗振动性、抗蠕变性和抗腐蚀性[1]。因此，它广泛应用于航空航天、光伏、地面运输和生物骨架等领域[2]。
然而，C/C复合材料的主流制备方法——化学气相渗透（CVI）存在固有瓶颈。传统的等温CVI（ICVI）试图在反应室和样品中创建等温环境以确保烃类均匀沉积，但由于样品表面和内部的温度及烃类浓度分布不均，烃类分子倾向于优先沉积在表面，导致表面形成密封层甚至结壳，而内部形成疏松或空洞结构[3]。因此，ICVI只能通过降低温度、气体压力和流速，并在中间进行多次机械处理来缓解这一问题，从而导致致密化速率慢、制备周期长、工艺繁琐、能耗高和成本高昂，同时C/C复合材料的密度和均匀性较低，PyC结构难以控制，性能不佳，严重限制了其广泛应用和快速发展[4]。温差CVI（TGCVI）在样品和反应室内创建温度梯度，引导烃类气体从低温区流向高温区，从而实现从高温侧到低温侧的逐层致密化[5]。
然而，传统的TGCVI温度梯度较弱（<100 °C），内部、中部和外部环的PyC分别为RL、RL+SL和SL[6]。因此，强温度梯度是实现快速致密化、结构控制和性能提升的关键。
此外，生产成本不仅与致密化时间有关，还与碳源有关[10]。目前，甲烷、乙烷、丙烷、乙烯、丙烯和乙炔的价格分别为每吨2-4万、1.5-3万、1.2-2.5万、1-1.8万、0.9-1.6万、4-8万人民币，大规模生产时成本极高。因此，廉价碳源对于降低成本和实现工业化至关重要。作为混合碳源，液化石油气（LPG）和天然气（NG）价格较低，分别为每吨0.48-0.58万和0.38-0.55万人民币。LPG含有丁烷（46%）、丙烷（20%）和丁烯（6%），而NG含有甲烷（85%）和乙烷（9%）[11]。由于分子量、链长、氢碳比和sp2/sp3的不同，各种烃类的裂解温度、中间产物、扩散系数和沉积速率也有显著差异[12]。H-H、C-H、C-C、C=C和C≡C的键能分别为436、413、348、614和839 kJ/mol，其中C-C键最容易断裂，其次是C-H键，而C=C和C≡C键需要通过加成反应才能断裂[4]。因此，NG较难断裂，而LPG容易断裂。此外，甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、丙烯和丁烯的氢碳比分别为4、3、2.67、2.5和2，LPG和NG的氢碳比约为2.02和3.67，表明NG的氢碳比明显高于LPG。氢碳比越高，裂解产物中的氢含量越高。氢作为最终裂解产物会抑制裂解反应，从而降低沉积速率[13]。因此，LPG的裂解温度远低于NG。另外，分子量越小，扩散系数越大。NG由于平均分子量较小，具有更强的扩散能力和更长的平均自由路径，渗透难度更低[14]。综上，LPG扩散能力较弱但裂解温度较低，而NG扩散能力较强但裂解温度较高。此外，LPG中的烯烃可以增加sp2/sp3值，促进芳香烃的形成，从而提高沉积速率和PyC结构。因此，LPG和NG的混合使用可能产生协同效应，实现高密度和均匀性C/C复合材料的快速制备。
谢等人使用LPG和丙烯作为碳源，在800-1000 °C和0.1-15 KPa条件下采用多耦合物理场CVI技术对矩形全网针刺毡进行致密化，制备出不同PyC结构的C/C复合材料（ρ：1.71 g/cm3），发现LPG制备的RL PyC结构优于丙烯[15]。Farhan等人采用中心嵌入48 K碳纤维束的圆柱形全网针刺毡作为预制件，以天然气为碳源，在900-1200 °C下进行67小时TGCVI处理，制备出C/CSL复合材料（ρ：1.788 g/cm3[16]。已有使用LPG和NG制备C/C复合材料的先例，并取得了良好结果，但这些研究仍处于实验室阶段，尚未实现工业化。因此，利用LPG和NG作为碳源进行快速致密化对于工业化具有重要意义。
在本研究中，通过大温差化学气相渗透（LTGCVI）技术快速制备了圆柱形C/C复合材料，主要通过在高温区增强热生成和在低温区增强热耗散来实现[8]。研究了向LPG中添加少量NG，以及预制件密度和气氛压力对C/C复合材料致密化、力学性能和摩擦学性能的影响。
