近几十年来,许多国家为应对日益严重的能源短缺和气候变化危机而推广可再生能源[1],[2]。因此,乙醇混合汽油已成为交通运输领域替代传统汽油的主要选择。在美国,自2005年《能源政策法案》实施以来,E10(含乙醇量高达10%的汽油)已在全境广泛使用[3],一些州还提供更高乙醇含量的混合燃料(E75/E85)。巴西自20世纪70年代起根据联邦法律推广乙醇燃料[4];E27被广泛使用,而水合乙醇(E100)则供应给大量灵活燃料车辆。大多数欧洲国家长期以来一直遵循E5标准,并正在向E10过渡[5]。作为世界上最大的汽车市场,中国于2002年在部分省份(如河南、河北、黑龙江)启动了乙醇汽油的试点应用[6]。2017年,政府宣布根据《扩大燃料乙醇生产和使用实施计划》在全国范围内推广E10,并同时提升了燃料质量[7],[8]。中国VI-A标准E10燃料于2019年实施,2023年进一步升级为VI-B标准E10[9],目前已在五个省份和几个关键城市全面实施。
乙醇混合增加了燃料的氧含量并提高了燃烧效率,从而显著减少了颗粒物(PM)、一氧化碳(CO)和芳香烃的排放,有助于实现碳减排目标[10],[11],[12]。然而,乙醇混合汽油也增加了乙醇、乙醛和其他含氧VOC(OVOCs)的排放[10],[12],[13],[14]。未燃烧的乙醇直接排放到大气中,其在大气中的寿命约为3–4天[15],[16],[17],并通过羟基自由基氧化形成乙醛[18]。乙醛是地面臭氧和过氧乙酰硝酸酯(PANs)的关键前体,被归类为可能的人类致癌物[19],[20]。在乙醇使用广泛的国家(如美国和巴西),城市中乙醛水平的升高部分归因于乙醇燃料[20],[21],[22],[23],[24],模型研究表明乙醇-汽油混合物会在不同程度上加剧城市臭氧污染[21],[25],[26],[27],[28],[29]。除了局部形成外,乙醇及其氧化产物还可以在区域范围内传输,改变下风向的大气组成;来自美国和英国的观测数据显示,这种机制会导致下风向空气质量的可测量下降[20],[25],[30]。在中国华北平原,已经确定了一条从E10强制使用区域到非使用区域(如北京)的明显传输路径[31]。总体而言,多国的证据表明,乙醇汽油的影响超出了城市范围,具有明显的区域性和跨界特征。
各国之间的燃料标准、乙醇混合比例和基础燃料成分存在显著差异,导致环境效应因地区而异,这凸显了进行系统性、区域性和标准分辨率评估的必要性。在中国,关于乙醇汽油车辆(EGVs)排放的现有研究几乎完全基于底盘测功机实验室实验[14],[32],[33],[34],[35],[36],而实际道路上的观测数据仍然有限[37]。值得注意的是,对于使用最新商用中国VI-B标准E10燃料的车辆的实际排放进行全面表征的研究存在明显空白。此外,以往的研究主要集中在传统的VOC组别,如芳香烃和羰基化合物[32],[35],[36],[37],而对乙醇这一关键排放物及其环境影响的系统表征仍缺乏。此外,燃料标准的升级是否改变了VOC的种类、乙醇的排放强度,以及是否因此影响臭氧的形成,也尚未得到解决,需要在实际驾驶条件下进行全面研究。
本研究对使用符合最新中国VI-B标准的商用E10燃料的车辆进行了实际道路排放测量,系统评估了排放标准、累计里程和速度对VOC排放的影响,并量化了排放因子(EFs)、臭氧形成潜力(OFPs)和二次有机气溶胶形成潜力(SOAFPs)。结果还与之前报道的中国VI-A标准E10数据[14]进行了比较,以评估燃料标准升级带来的环境效益和权衡。鉴于中国E10的推广主要集中在华北平原和东北平原(图S1),我们结合了多站点大气观测数据以及VOC/乙炔和VOC/CO排放比率(ERacetylene和ERCO),以研究“强制使用区域–相邻区域–远距离区域”框架下的区域差异和跨界传输。这些发现为更新VOC排放清单、改进大气化学机制以及加深对中国北方臭氧污染的理解提供了重要支持,从而为制定下一代环保型乙醇燃料混合物提供了依据。