近年来，人们对合成原子级薄的二维（2D）过渡金属硫族化合物（TMDCs）表现出了极大的兴趣，这些化合物的一般化学式为MX2（M = Mo, W, V等；X = S, Se, Te），因为它们在电子和光电子应用中具有广泛用途[1]。单层TMDCs与其块状对应物的性质不同，因为它们缺乏反演中心，并表现出范德华相互作用[2]、[3]。二维TMDCs家族包括超导体（如NbS2、NbSe2等）[4]、[5]、半导体（如MoS2、WSe2、H相VS2等）[6]、[7]以及金属（如T相VS2等）[8]、[9]。这些特性使得二维TMDCs成为未来电子和器件应用的理想选择。
研究人员对VS2表现出浓厚兴趣，因为它具有迷人的性质，例如室温下的铁磁性[10]和金属-绝缘体转变行为[11]、[12]。VS2有两种相：T相和H相。T相VS2的优异电催化活性和高导电性吸引了大量研究关注。据预测，单层H相VS2和T相VS2在T = 410至530 K之间会发生相变[8]。这一发现强烈表明，即使在室温下，单层H相VS2也应比T相VS2更稳定。H相VS2的半导体性质及其较大的磁矩最近也受到了关注[8]、[13]。尽管进行了多项理论研究，但由于钒硫化物系统中的多种化学计量比（如V2S3、V2S8和VS2），合成H相VS2仍然具有挑战性[14]。单层H相VS2的生长更为困难，而且这些相在高温下容易相互转化，限制了其实际应用。开发一种可靠且经济的方法来制备大尺寸的单层H相VS2对于充分发挥VS2在下一代光电子和器件应用中的潜力至关重要。近年来，化学气相沉积已成为制备二维材料的常用技术，相比之下，其他合成方法需要中等压力、高温和较长的反应时间[15]。CVD因其易于使用和符合行业标准而受到青睐。它能够生成无污染的优质晶体样品，并具有工艺扩展的潜力[16]。
Jianwei等人最近使用熔盐辅助的CVD方法在云母基底上制备了单层H相VS2，其横向尺寸可达250微米，他们使用硫粉作为硫的来源，V2O5 + KCl混合物作为钒的来源[17]。Shuo Zhang等人也使用APCVD方法在原始蓝宝石基底上制备了横向尺寸为23微米的单层和双层H相VS2纳米片材[18]。然而，这些VS2制备过程中使用的盐辅助CVD技术会导致VS2薄膜或片材受到不必要的污染。2023年，A. Srivastava等人[18]使用NaVO3和S作为钒和硫的前驱体，通过常压CVD合成了二维VS2单层，但所得片材的最大尺寸仅为26微米。为了解决上述问题并增大片材尺寸，我们提出了一种APCVD方法，在Si/SiO2基底上制备无杂质的H相VS2单层。该方法中，钒的来源是NaVO3，硫的来源是硫粉。在本文中，我们介绍了一种使用优化的APCVD技术在Si/SiO2基底上制备大规模单层H相VS2薄膜的受控合成方法。
在这里，我们系统研究了硫引入时间与VS2生长温度之间的关系。在二维VS2的合成过程中，引入硫蒸气并保持富硫环境有助于形成较大、呈三角形状的VS2片材，这些片材的密度各不相同。此外，为了说明某些因素对沉积结果的影响，我们强调了硫输入时机和生长时间等要素的重要性。通过光学显微镜和扫描电子显微镜（SEM）研究了制备的VS2片材的形态，利用拉曼光谱确定了片材的层结构和性质，原子力显微镜用于测量VS2片材的厚度，拉曼成像用于验证片材的均匀性。
