SiC f/SiC陶瓷基复合材料中PyC(碳化硅)界面驱动的增韧机制的多尺度研究

时间:2026年2月6日
来源:Composites Part A: Applied Science and Manufacturing

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硅基碳纤维增强碳硅复合材料的力学性能高度依赖于纤维、界面和基体间的多尺度相互作用。本研究通过多尺度实验与计算模拟,系统揭示了不同厚度热解碳(PyC)界面层对材料力学行为及损伤演化的调控机制。结果表明:200纳米左右的适度PyC界面可激活界面脱粘和裂纹偏转等外延增韧机制,使材料断裂模式从脆性向延性转变;分子动力学模拟显示适度界面在裂纹尖端诱导SiC纤维的广泛应力诱发非晶化,实现原子尺度的能量耗散,显著提升纤维损伤容限;而过强或过弱界面均会劣化材料性能。研究构建了涵盖原子-微米-宏观跨尺度的损伤演化框架,阐明协同作用机制为高可靠性陶瓷基复合材料界面优化奠定理论基础。

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严伟东|冯雅杰|沈亮亮|李秀伦|戴玉峰|杨金水|徐健
哈尔滨工程大学航天与建筑工程学院,中国哈尔滨 150001

摘要

碳化硅纤维增强碳化硅基复合材料(SiCf/SiC CMCs)的机械性能在很大程度上取决于纤维、界面和基体之间的多尺度相互作用。界面结构如何影响损伤演化机制尚不清楚。本研究通过多尺度实验和计算模拟系统地阐明了不同厚度热解碳(PyC)界面对该材料机械性能的调控机制。结果表明,约200纳米的适中PyC界面显著激活了界面脱粘和裂纹偏转等外在增韧机制,使材料从脆性断裂模式转变为韧性断裂模式。分子动力学模拟进一步显示,适中的界面会在裂纹尖端诱导碳化硅纤维的广泛应力诱导非晶化,从而实现原子尺度的能量耗散并提高纤维的损伤容忍度。相反,过强的界面会抑制所有增韧机制,而过弱的界面则由于过早失效而降低整体性能。通过多尺度交叉验证,本研究建立了一个涵盖原子晶格转变、微观界面失效和宏观尺度机械响应的损伤演化框架。它明确了SiCf/SiC的韧性来源于界面主导的应力诱导非晶化与外在裂纹偏转/界面脱粘之间的协同作用。这为高可靠性陶瓷基复合材料的界面结构优化提供了重要的科学依据。

引言

快速发展的航空航天、核能等前沿行业对能够在极端环境(如高温、高腐蚀性介质和强辐射)中长期服役的高性能结构材料的需求日益迫切[1]。碳化硅纤维增强碳化硅基复合材料(SiCf/SiC CMCs)因其出色的性能(包括低密度、优异的高温机械性能、卓越的抗氧化性和化学稳定性)而被广泛认为是最有前景的候选材料之一[2]。与本质上脆性的传统陶瓷材料(例如氧化铝)不同,SiCf/SiC CMCs通过精心设计的微观结构实现了非灾难性的“准塑性”断裂行为[3],这显著提高了材料的可靠性和损伤容忍度[4]。
在SiCf/SiC CMCs中,界面层起着关键的双重作用:一方面,它必须具有足够的强度以促进基体与纤维之间的载荷传递;另一方面,它需要保持特定的弱化特性,以确保在基体开裂时优先发生脱粘,从而引发裂纹偏转并激活能量耗散机制(如纤维拔出)[5],[6]。这种“弱界面”设计概念被普遍认为是实现陶瓷基复合材料增韧的核心原理[7]。在各种界面材料中,PyC是最广泛使用的界面相之一[8],[9]。这种偏好源于其独特的层状石墨结构、可调的机械性能以及与SiC的优异化学相容性。此外,宏观复合材料(如纤维束缠绕和编织)复杂的三维(3D)结构导致应力场非常复杂。这种复杂性使得从实验数据中直接和定量提取单一界面参数(例如界面剪切强度(IFSS)极其具有挑战性。因此,界面研究通常转向结构更简单的微观复合材料——由单一纤维和基体组成的模型系统。这种简化模型减少了宏观结构的干扰,使得界面行为(如脱粘和滑动)的表征和分析更加直接和定量。
近年来,研究人员通过控制PyC界面层的厚度和微观结构来优化复合材料的宏观机械性能[10],[11]。现有研究[12],[13],[14]明确指出PyC厚度与复合材料的强度和韧性之间存在非单调关系,这意味着存在一个最佳厚度范围。例如,赵等人[15]在他们对T800-C/SiC复合材料的研究中发现,当PyC厚度约为100纳米时,拉伸强度达到峰值。同样,胡和梅等人在他们关于3D Cf/ZrC-SiC复合材料的报告中强调,当PyC厚度增加到约1.2微米时,弯曲强度和断裂韧性达到最佳值,但进一步增厚会导致性能下降。尽管这些研究通过实验揭示了最佳厚度范围的存在,但机械分析往往仅限于对断裂表面形态的定性描述,如纤维拔出长度或裂纹路径的变化。因此,系统地理解界面如何在不同尺度上控制这些陶瓷基复合材料的损伤演化仍然是一个关键且紧迫的科学问题。
为了解决这一挑战,跨不同尺度的实验和模拟方法的结合逐渐引起了学术界的关注[18],[19],[20]。分子动力学(MD)模拟能够捕捉原子尺度上的化学键断裂和重组过程[21]。例如,尹等人的研究[22]表明,3C-SiC在裂纹扩展过程中表现出以原子滑移和局部无序为主的断裂机制。此外,王等人[23]指出,PyC界面的微观结构取向演化可以促进裂纹行为从局部滑移到均匀塑性,从而在原子尺度上实现有效的增韧。在更高尺度上,有限元分析(FEA)方法和连续介质损伤力学模型能够揭示界面对宏观损伤演化的重要影响。季等人[24]利用纤维强度分布模型发现,界面IFSS直接决定了基体裂纹扩展的稳定性。此外,Carrère和Pompidou等人[25],[26]报告称PyC界面可以诱导裂纹偏转,特别指出垂直于石墨层的裂纹更容易发生偏转,从而延迟失效。总体而言,这些多尺度研究一致表明,界面相是控制裂纹扩展路径和复合材料增韧机制的核心因素。此外,FEA方法与MD模拟的结合,以及传统实验技术的结合,为阐明SiCf/SiC CMCs等陶瓷基复合材料的界面机制提供了可行的途径。
在本研究中,建立了一个基于SiCf/SiC CMCs界面调控机制的多尺度研究框架,以系统揭示PyC界面与这些CMCs机械性能之间的映射关系。通过制备具有不同界面厚度的SiCf/SiC微观复合材料,并结合多层次实验表征和原子/微观尺度模拟技术,我们实现了界面效应的定量表征和机制分析。本研究旨在阐明界面与CMCs的强度和韧性之间的相关性,并揭示多个尺度上的界面机制,从而为SiCf/SiC CMCs及相关无机复合材料的界面优化和制备设计提供理论基础。

材料

所使用的碳化硅纤维为Cansas-3301型,由李雅新新材料有限公司(中国)生产。每束纤维包含大约500根纤维,主要性能参数列于表1中。为了提高复合材料的性能,使用化学气相沉积(CVD)方法在纤维表面沉积了PyC界面层。实验前,纤维束在600°C下退火2小时以去除表面杂质并提高润湿性。

单根纤维拉伸测试

如图3(a–c)所示,使用扫描电子显微镜(SEM)观察了三种不同界面处理方式的碳化硅单纤维的表面和横截面形态。通过测量10组纤维界面厚度,确定Interface 1样品的平均PyC界面厚度约为250纳米,Interface 2样品的平均PyC界面厚度约为900纳米。对于无界面的碳化硅纤维,表面呈现

分子动力学模拟

为了系统研究基于不同界面层厚度的单根碳化硅纤维的拉伸行为,并建立跨越原子、微观和宏观尺度的机械性能相关性,本研究开发了一个LAMMPS模拟程序。如图6(d)所示,构建了三个代表性的圆柱形模型来模拟单根碳化硅纤维的原子结构,所有模型均采用3C-SiC晶体结构。PyC界面相为

微观界面有限元模拟分析

为了进一步建立微观界面特性与宏观复合材料机械性能之间的相关性,构建了一个三维代表性体积元素(RVE)有限元模型。该模型利用从纤维压入实验(第2.2节)获得的界面机械参数作为输入,来研究SiCf/SiC复合材料在单轴拉伸载荷下的渐进损伤过程。如图8(a)所示,RVE模型由

结论

本研究利用了结合多尺度实验和计算模拟的综合性框架,系统揭示了PyC界面对SiCf/SiC CMCs机械性能和失效模式的调控机制。研究明确表明,复合材料的损伤容忍度不是由单一尺度上的性能决定的,而是由主要由界面控制的多尺度增韧机制的协同作用的结果。

CRediT作者贡献声明

严伟东:撰写——原始草稿,数据整理。冯雅杰:研究,数据整理。沈亮亮:撰写——审稿与编辑。李秀伦:验证。戴玉峰:资源获取,研究。杨金水:资金获取,概念化。徐健:资金获取,概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了中国国家重点研发计划(编号2024YFB3712804);中央高校基本科研业务费(授权号DUT22LAB605);国家自然科学基金(授权号U2570230);国家自然科学基金(授权号12172098)的支持。

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