随着核能行业的不断发展及其在清洁能源系统中日益重要的战略地位，含铀废水的处理已成为环境放射化学领域的主要挑战之一[1],[2],[3]。铀是一种具有化学和放射毒性的重金属，如果进入水生系统并在生物体内积累，将对人类健康和生态环境造成长期威胁[4],[5],[6]。因此，开发高效的选择性技术来修复含铀废水对于确保核能的可持续发展和环境安全至关重要。
在各种废水处理技术中，吸附因其简单性、成本效益和相对较高的效率而被认为是最有前景的方法之一[7],[8]。这项技术的核心在于开发高性能吸附剂。理想的吸附剂应具有高吸附容量、快速的动力学性能、优异的选择性和良好的化学/结构稳定性。近年来，金属有机框架（MOFs）在吸附和分离领域展示了巨大的潜力，因为它们具有异常高的表面积、可调的孔结构和易于功能化的表面化学[9],[10]。其中，基于钛簇的MIL-125(Ti) MOF因其在处理含铀废水方面的优异水稳定性和光催化活性而受到广泛关注。其结构中引入的氨基（-NH2）官能团可作为有效的Lewis碱性位点，与铀酰离子（UO22+形成特定的配位，从而提高吸附选择性和容量[10],[11],[12]。
然而，单独使用MIL-125存在一些固有的局限性。首先，其微孔结构可能会限制铀酰离子及其复合物在孔道内的传质效率，从而影响吸附速率[13]。其次，其粉末形式在动态吸附过程中容易聚集，可能导致活性位点被屏蔽，从而降低水力性能。第三，铀的固定机制主要基于吸附，而在某些恶劣环境条件下，固定强度可能会面临挑战。因此，通过合理的材料设计策略克服这些瓶颈是提高其实际应用价值的关键[14],[15]。
一类新的二维材料——MXenes，特别是Ti3C2Tx（其中Tx代表表面终止基团如O、-OH、F），由于其独特的层状结构、丰富的表面官能团、优异的金属导电性和良好的亲水性，已成为环境修复的强大候选材料[12],[16],[17],[18]。研究表明，Ti3C2 MXenes对重金属离子（如铀）具有优异的吸附性能，其表面的-OH基团可作为强配位位点[19]。更重要的是，一些研究表明MXenes表面具有某些还原能力，可以将高活性的U(VI)还原为溶解度较低且活性较低的U(IV)，从而稳定铀，并为开发具有双重功能的“吸附-还原”材料提供了新方法[20],[21],[22]。
基于此，将MIL-125与Ti3C2 MXene结合形成复合异质结构，理论上可以实现互补的优势和协同性能[23],[24]。一方面，引入MXene可以作为二维支撑模板，有效抑制MIL-125颗粒的过度生长和聚集，暴露更多活性位点，并可能引入介孔结构以增强传质[25],[26],[27],[28]。另一方面，MIL-125的高度有序孔道和丰富的氨基基团，结合MXene的表面羟基和潜在的还原能力，有望构建多样化的铀固定机制（包括配位、静电吸引和还原沉淀），从而显著提高材料的整体吸附性能[29],[30],[31]。然而，如何在纳米尺度上实现均匀稳定的复合体形成，并系统阐明协同机制，仍是一个亟待进一步探索的关键问题。
鉴于上述背景，本研究成功开发了一种策略，通过原位HF蚀刻和溶剂热法将MIL-125与Ti3C2 MXene结合，制备了一系列MIL-125/Ti3C2纳米复合材料。我们系统研究了这些材料在不同复杂环境因素（如不同pH值、共存离子和腐殖酸）下的U(VI)吸附行为，并分析了吸附动力学、等温线和热力学特性，以揭示它们的吸附特性。值得注意的是，通过使用多种表征技术，特别是高分辨率X射线光电子能谱（XPS），我们深入探讨并确认了复合材料的“吸附-部分还原”固定机制。这项研究不仅为设计高效铀吸附剂提供了新的见解和材料系统，也为其在实际含铀废水处理中的应用提供了坚实的理论基础。
