半透明钙钛矿太阳能电池(ST-PSCs)能够传输阳光并产生光伏电力,由于其在建筑集成光伏、车辆集成光伏、农业温室系统和串联太阳能电池等领域的独特优势和多样化的应用潜力而受到了广泛关注[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]。在光伏器件中实现透明性不可避免地会导致一些光电效率损失,因此,仅凭平均可见光透射率(AVT)或光电转换效率(PCE)指标无法充分评估半透明器件的性能。因此,与传统的不透明光伏器件不同,提出了一种专门的指标——光利用效率(LUE)来评估ST-PSCs。这一关键指标可以有效量化半透明光伏器件中的AVT–PCE平衡[8]、[9]。尽管在优化AVT和PCE方面取得了相当大的进展,但大多数报道的ST-PSCs的LUE值仍低于5%,远低于非波长选择性器件的理论极限(约8.28%)[8]。因此,开发具有高LUE值的半透明光伏器件对于促进其在商业应用中的广泛采用至关重要。
宽带隙钙钛矿CsPbBr3的带隙约为2.3 eV,这意味着其天然的高AVT(超过40%)可以在不显著减少薄膜厚度和牺牲电流密度的情况下实现[2]、[10]。此外,CsPbBr3钙钛矿太阳能电池(PSCs)表现出高电压和出色的耐热性和耐湿性,使其成为高性能ST-PSCs的有利候选材料[11]、[12]、[13]、[14]。Peng等人制备的CsPbBr3 ST-PSCs的PCE为7.28%,AVT为44%,LUE为3.2%[10]。我们的团队制备的CsPbBr3 ST-PSCs具有迄今为止最高的PCE(8.35%)、高AVT(53%)和创纪录的LUE(4.43%)[6]。然而,CsPbBr3 ST-PSCs的PCE仍然相对较低,仅约为Shockley–Quieisser极限值(16.37%)的50%,阻碍了其LUE达到理论潜力。对于实际应用,需要在保持所需AVT水平的同时进一步优化PCE,以最大化LUE性能。
钙钛矿薄膜中的表面/界面缺陷通常会导致非辐射复合和电流泄漏,通常被认为是PSCs能量损失的主要原因[15]、[16]、[17]、[18]、[19]。已经采用了多种策略,如埋藏界面修饰、添加剂钝化和后处理方法来提高薄膜质量和减少缺陷密度[20]、[21]、[22]、[23]。在各种钝化剂中,利用氧原子与未配位Pb2+之间的强相互作用来钝化缺陷在高性能钙钛矿薄膜的制备中得到了广泛应用。例如,Tang等人使用二苯氧基苯(DPOB)分子作为表面修饰剂来制备高质量的CsPbBr3薄膜[24]。DPOB中的两个氧原子与钙钛矿薄膜表面的未配位Pb2+发生化学键合,从而减少缺陷并提高器件性能。类似地,Wu等人报告称,在1,1,2,2-四(4-甲氧基苯)乙烯中使用多部位氧原子可以填充碘空位并钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷[25]。此外,P-O官能团已被证明可以利用氧原子来减少Pb2+和Br−的电子云密度,有助于抑制钙钛矿晶格中的缺陷[26]。然而,钝化剂通常会引入过多的官能团或钝化效果,残留在钙钛矿层中的分子可能对器件稳定性产生不利影响[27]、[28]。
在这里,我们开发了一种紫外-臭氧(UVO)钝化策略,利用紫外和臭氧分子的联合效应来提高ST-PSCs的PCE,保持高AVT,并实现增强的LUE。我们的发现表明,对PbBr2薄膜的UVO处理可以有效钝化钙钛矿薄膜中的未配位Pb2+,同时减缓钙钛矿晶粒的成核和结晶过程。这种方法将PCE提高到了迄今为止报道的所有CsPbBr3 ST-PSCs中的最高水平,即9.42%。此外,由于器件保持了57.74%的高AVT,其LUE提高到了5.44%,使其跻身半透明光伏领域的最先进性能之列。这些结果展示了ST-PSCs中光学透明性和光伏效率之间的最佳平衡。此外,UVO改性的器件在连续1太阳光照下进行500小时的最大功率点(MPP)跟踪后,仍保持了92.2%的初始效率。总体而言,本研究为钙钛矿的化学钝化提供了一种直接有效的方法,并为最大化ST-PSCs中的阳光利用铺平了道路,从而加速了半透明光伏技术的商业化进程。