人机交互技术的快速发展推动了对于能够实现人体与机械系统无缝交互的传感器的需求。传统的应变传感器依赖于刚性半导体和金属，存在固有的局限性，如高脆性、低灵敏度、狭窄的感应范围、较差的延展性和有限的分辨率，这限制了它们在柔性或可穿戴应用中的使用[1-4]。柔性传感器作为一种有前景的替代方案，能够贴合皮肤和关节的运动，并将机械变形精确转换为电信号，因此非常适合用于健康监测、电子皮肤和软体机器人[5][6][7][8]。水凝胶由于其三维网络结构、高含水量和可调的机械性能，成为这类传感器的理想材料[9][10][11]。然而，单网络水凝胶往往缺乏足够的机械强度，无法用于高应变应用，从而影响传感器性能。此外，基于水的水凝胶在低温下会冻结，在室温下会因脱水而变得不稳定[12][13]。一个亟待解决的问题是机械强度与导电性之间的权衡[14]，这凸显了通过简单制备方法获得具有平衡性能的水凝胶的必要性。
通过多种策略可以增强水凝胶的机械性能，例如双网络（DN）结构[15][16]、纳米复合材料增强[17][18][19]和拓扑网络设计[20][21]。DN水凝胶由两个相互渗透的网络组成：一个刚性、紧密交联的网络提供强度，另一个柔软、松散交联的网络提供韧性，从而实现优异的性能[22]。化学交联的DN水凝胶在受力时常常会发生不可逆的键断裂，限制了其自恢复能力和抗疲劳性，而物理/化学双交联的DN水凝胶则通过可逆的非共价键克服了这一问题[23][24]。郑等人利用琼脂/聚丙烯酰胺（Agar/PAM）DN水凝胶的螺旋结构和PAM网络，实现了优异的机械性能[25]。为了提高抗冻性，引入了有机溶剂（如甘油[26]、山梨醇[27]、二甲基亚砜[28]）来破坏冰的形成，降低冰点并增强保水性。孙等人开发了一种PVA/CMC/f-BNNS甘油水凝胶，其在-70至60°C范围内仍能保持功能，并且在-45°C时仍具有形状记忆[29]。然而，醇/水体系由于醇的化学惰性，通常导电性较低[30][31]。加入盐离子（如NaCl[32]、Na₂SO₄[33]、LiCl[34]）可以缓解这一问题。提出了两种主要方法：（1）浸泡法（将样品浸入盐溶液中，但耗时较长）和（2）直接加入水凝胶制备溶液中（在合成过程中加入盐，效率更高）[35]。例如，艾等人使用丙烯酰胺、壳聚糖季铵盐、甘油和NaCl制备了一种DN水凝胶，实现了高离子导电性和平衡的机械性能[36]。当前的研究旨在优化水凝胶，以开发更先进的柔性传感器和可穿戴设备，同时提高机械强度、抗冻性、保水性和导电性。
在这项研究中，我们采用简单的一步法制备了一种聚（乙烯醇）/聚（丙烯酰胺）/Na₃Cit/乙二醇（PPCOH）有机水凝胶，该水凝胶具有混合双网络结构。该材料结合了刚性的物理交联PVA网络和坚韧的化学交联PAAm网络，表现出优异的机械性能（拉伸强度：1.55 MPa，断裂伸长率：670%，韧性：5.57 MJ/m³）和高导电性（1.2 S/m）。乙二醇的加入扩展了操作温度范围，即使在-20°C下也能保持机械性能和导电性。该有机水凝胶还表现出高透明性和环境稳定性（室温下超过20天）（图S1）。值得注意的是，PPCOH结合了优异的机械性能、高透明性和易成型性、高导电性，使其成为VR游戏传感器组件的理想材料，显示出在软体机器人、可穿戴传感器和组织工程等先进应用中的巨大潜力。特别是作为应变传感器时，PPCOH的灵敏度系数（GF）为2.35，能够对机械刺激快速、稳定地做出响应，并且能够无缝贴合皮肤以实现精确的运动追踪。其高导电性使其也适用于柔性全固态超级电容器，实现了67.51 mF/cm²的面积电容和1 mA/cm²时的96.98%库仑效率。串联/并联配置使其能量密度可调，体现了其在可穿戴电子设备中的多功能性。
