1 引言
二维材料，特别是过渡金属硫族化合物（TMDCs），因其独特的能带结构和无悬挂键等特性，在电子器件领域展现出巨大潜力。忆阻器作为新型存储器与类脑计算的关键元件，在结构上可分为横向与纵向两类。纵向结构因其易于小型化与高密度集成，更适合神经形态计算系统的构建。实现电阻转换的关键在于材料中的缺陷。化学气相沉积（CVD）是制备具有空位和晶界的二维层的主要方法，但机械剥离法可获得质量更高、缺陷更少的高品质材料。尽管普遍认为未处理的剥离材料难以实现电阻转换，但本工作展示了一种基于剥离二硫化钼的垂直忆阻器，无需任何后处理即可实现稳定的电阻开关行为，并模拟了关键的突触功能。
2 结果与讨论
本研究中的器件结构为 Pt/Ti/MoS2/Pt/Ti（电极从下至上）。由于机械剥离的特性，不同器件间的厚度和面积存在差异，导致电流水平有所不同。器件的准静态电流-电压（I–V）特性表明，它在无需“形成”步骤的情况下，就能展现出典型的Chua忆阻器所特有的收缩型迟滞回线，并且在正负偏压下均呈现逆时针的电阻转换行为。这种转换是渐进的，而非像许多CVD生长材料中常见的突变式转换。这种逐级转换行为与肖特基势垒（SB）调制机制一致，是界面控制型转换的特点。通过增大电压扫描范围，可以实现更大的开关比（即高阻态HRS与低阻态LRS的比值），这表明更强的电场可以更有效地调制肖特基势垒。2垂直忆阻器的结构示意图和I–V特性曲线。a) 器件结构图；b) 不同电压扫描范围（±2, ±3, ±4 V）下的I-V曲线，箭头指示扫描顺序；c) 从(b)图中提取的HRS和LRS电流；d) 不同写入电压下的HRS和LRS电流。">
对于转换机制的深入分析表明，与文献中通常归因于硫空位移动的机制不同，本研究更倾向于电荷捕获/释放模型。器件可以被建模为两个背对背连接的肖特基二极管。当施加电压时，电子被注入并被困在界面附近的硫空位缺陷中，这改变了局部的能带弯曲程度和肖特基势垒厚度，从而调制了反向偏置二极管的电流输运能力，实现了电阻状态的切换。通过双对数坐标对I-V曲线进行分析，确认了器件的电流传输机制符合空间电荷限制电流（SCLC）模型。在正电压扫描中，可以观察到欧姆区、浅陷阱填充区和陷阱填满限制区（TFL）；而在负电压扫描中，由于MoS2/Pt界面具有更高的肖特基势垒高度，未观察到明显的欧姆区。
为了展示器件的类突触特性，研究人员进行了连续的直流电压扫描和脉冲测试。施加连续的直流正电压脉冲，可以观察到电流逐次增加，模拟了突触的增强效应；而施加负电压脉冲后，再读取正电压下的电流，则观察到电流下降，模拟了抑制效应。此外，器件的耐久性测试显示，在经历了约35个循环后，高低阻态趋于稳定，这与电荷捕获模型建立新的陷阱填充平衡态相符。同时，器件的保持特性表现出一定程度的弛豫，这进一步证实了电荷被捕获在浅陷阱中，并会随时间释放。
作为人工突触的核心测试，器件成功演示了脉冲驱动下的增强和抑制行为。施加正编程脉冲后，读取电流逐渐增加；施加负编程脉冲后，读取电流逐渐减小。通过非线性因子ν对变化过程进行拟合，增强和抑制的ν值分别为0.76和0.44。虽然存在非线性，但器件为开发神经形态计算人工突触提供了一个优秀的起点。脉冲幅度依赖可塑性（SADP）测试进一步表明，编程脉冲的幅度越大，对电流状态（即突触权重）的调制速度越快、程度越深，这模拟了生物突触对不同强度刺激的不同响应能力。通过与文献中其他基于MoS2的忆阻器件对比（见表1），本工作的器件虽然开关比较为适中（约1.6），但其基于未经后处理的高质量剥离材料，在简单的金属/MoS2/金属垂直结构中实现了界面控制的转换机制和良好的突触功能，具有独特的优势。
3 结论
总之，本研究成功制备并表征了基于剥离二硫化钼的Pt/Ti/MoS2/Pt忆阻器。使用高质量的剥离层展现了潜在的高重现性和小型化能力，为未来大规模集成提供了前瞻性参考。器件表现出无需“形成”步骤的逐级阻变行为，其机制主要归因于电极/MoS2界面处的肖特基势垒调制（电荷捕获/释放）。SCLC模型进一步支持了该机制。器件的耐久性和保持性符合预期。最重要的是，该器件成功模拟了突触增强、抑制和SADP等关键功能，证明了其作为未来人工神经形态系统核心突触构建模块的潜力。
4 实验部分/方法
器件制造始于使用胶带从块体上剥离MoS2，然后通过聚二甲基硅氧烷（PDMS）印章将合适的薄片转移到预先制备好的带有Pt底电极的SiO2/Si芯片上。顶部电极（Ti/Pt）采用电子束光刻和电子束蒸发工艺定义，最后通过剥离完成。所有电学表征均在室温下进行。直流特性使用Keysight B1500半导体分析仪在探针台上测量，硅衬底始终接地。脉冲测量则使用Keithley 4200A半导体分析仪进行，底电极始终接地，电压施加于顶电极。
