基于树脂的复合材料的长期耐久性仍是修复牙科领域的一个挑战。尽管树脂化学、填料技术和光聚合技术的进步提高了现代复合材料的临床性能,但断裂和继发性龋齿仍然限制了修复体的使用寿命[1]。抗弯强度(FS)、抗弯模量(FM)和显微硬度(MH)是广泛使用的复合材料性能指标,因为它们反映了聚合物基体的转化和交联情况、填料-树脂结合的效果以及材料对水解和热机械应力的抵抗力[2]。了解这些性能在模拟口腔老化条件下的变化对于预测临床行为和开发新材料至关重要。
已经出现了多种老化方法,试图再现复杂的口腔内环境,但尚未就标准化方法达成共识[3]。虽然ISO 4049建议仅在水中老化24小时,但普遍认为延长储存时间可以更真实地预测材料性能[4]、[5]、[6]。人工老化可分为实时老化(通常在蒸馏水或体温下的人工唾液中)或加速老化,后者采用热循环、热机械循环或乙醇、酸性或碱性溶液等强烈溶剂[3]、[7]、[8]、[9]。长时间的水中浸泡会导致水解降解,因为水会渗透到树脂网络中,促进基体塑化、硅烷和聚合物水解以及填料-树脂的脱粘[10]、[11]。然而,单独的水中储存无法模拟口腔内的机械疲劳和温度波动。热循环会使材料反复经历温度变化,由于树脂和填料的热膨胀系数不同,从而产生树脂-填料界面应力并形成微裂纹,尽管不同方案在循环次数、停留时间和温度范围上存在很大差异[9]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]。乙醇浸泡会加剧聚合物塑化并促进未反应单体的释放;然而,其临床相关性和与实时老化的等效性仍有争议[15]、[19]、[20]。
因此,目前尚不清楚常用的加速老化方案是高估、低估还是准确模拟了长期水中老化过程中的降解情况。更重要的是,尚不确定加速老化是否可以替代耗时的实时老化,或者它是否适用于具有不同填料含量的复合材料。
Ferracane等人表明,机械性能取决于转化程度和填料及硅烷的用量,而在达到水饱和后2-3个月内,水解降解对抗弯强度的降低影响较小[10]。然而,他们的研究仅关注了水中老化,未考虑热老化和溶剂老化的综合效应。Szczesio-Włodarczyk等人的最新研究比较了人工老化方法(水中储存、热循环和NaOH浸泡),但使用了商业复合材料,这限制了我们对材料配方如何影响降解行为的理解[13]、[21]。
最新研究表明,树脂复合材料的老化行为很大程度上取决于填料的类型和含量。含有惰性玻璃或二氧化硅填料的复合材料主要发生水解塑化和界面疲劳,但在老化过程中仍能保持相对稳定的无机相,从而较好地保持抗弯强度、抗弯模量和显微硬度[21]、[22]、[23]、[24]。相比之下,含有生物活性玻璃填料的复合材料由于填料释放离子、基体软化以及填料-树脂界面破坏,抗弯强度会加速下降[6]、[25]、[26]。这些效应在生物活性玻璃含量较高和热循环条件下更为明显[25]、[26]。另一方面,填料含量非常高(>70-75%)[8]、[13]、[22]、含有活性填料(如生物活性玻璃)[6]、[25]、[26]或刚性填料簇的复合材料,在热循环或溶剂辅助的加速老化过程中,抗弯强度的下降可能更为显著[8]、[13]、[22]、[26]。
鉴于这些情况,本研究首先旨在探讨加速老化是否可以在12个月内替代长期实时老化,达到类似的抗弯强度、抗弯模量和显微硬度下降程度。其次,研究这一效应是否适用于填料含量在55%到75%范围内的所有实验性复合材料。因此,将24小时、4个月和12小时的实时水中老化与两种结合了水中储存和热循环的加速老化方案进行了比较,后者有时会随后进行乙醇浸泡,以探究材料对溶剂挑战的响应以及溶剂对树脂基体的潜在塑化效应。通过使用一系列定制的模型复合材料,本研究试图确定哪种人工老化方式最接近长时间水中浸泡的效果,并阐明填料含量如何在不同老化条件下调节机械性能的下降。
研究假设如下:
- 1.
具有相同填料含量的复合材料的抗弯强度将受到老化方案类型(热循环和乙醇浸泡的加速老化与12个月的实时老化)的影响。
- 2.
复合材料的填料含量将根据老化类型(12个月的实时老化与加速老化)影响抗弯模量和显微硬度值。