北黄海中Pu和237Np的季节性再分布:对沉积物输送和水动力变化的影响

时间:2026年2月18日
来源:Journal of Hazardous Materials

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北黄海沉积物中钚同位素(²³⁹+²⁴⁰Pu)与钚-237(²³⁷Np)作为示踪剂,揭示了夏季和冬季差异化的海洋动力与沉积输运机制。研究显示夏季钚活度均值0.216±0.063 Bq/kg,冬季增至0.284±0.080 Bq/kg,²³⁷Np/²³⁹Pu比值冬季达1.099,证实冬季强黄海沿岸流与风暴潮驱动下沉积物东向输运增强。通过质量平衡分析确认河流输入是主要钚源,并量化了渤海海峡的显著沉积输出。研究证实了钚系同位素作为季节性海洋动力与沉积输运过程敏感示踪剂的可靠性。

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关永静|王书仪|王海|吴梦梦|高建华|刘志勇
广西大学物理科学与技术学院相对论天体物理学重点实验室,中国南宁530004

摘要

本研究利用钚同位素(239,240Pu)和237Np作为互补示踪剂,探讨了北黄海(NYS)的季节性沉积物输送和流体动力变化。表层沉积物分析显示,这两种示踪剂的空间分布存在明显的季节性反转。239+240Pu的活性在夏季为0.015±0.014至0.443±0.173 Bq/kg,冬季为0.124±0.028至0.549±0.125 Bq/kg;而237Np的活性在夏季为0.008±0.002至0.542±0.043 mBq/kg,冬季为0.086±0.010至0.880±0.104 mBq/kg,其最大值分别从夏季的北黄海西部转移到了冬季的东南部。240Pu/239Pu的原子比值表明,这些放射性核素来源于全球沉降物和太平洋试验场(PPG)(PPG的贡献率:夏季20.2%,冬季13.7%)。冬季山东半岛沿岸237Np/239Pu比值升高(最高达到1.099),表明了强烈的跨锋面输送。沉积物岩芯的垂直剖面显示,北黄海中部是放射性核素(尤其是来自PPG的Pu)的主要汇;由于237Np在环境中的流动性更强,其分布更为均匀。这些分布模式归因于海洋电流和风暴事件的季节性变化,这一结论得到了海水平流-扩散模型的支持,该模型将夏季的沉积作用与弱环流系统联系起来,将冬季的再分布与加强的黄海沿岸流联系起来。质量平衡分析进一步确定河流输入是Pu的主要来源,并量化了来自渤海的沉积物输出。我们的发现证明了Pu和Np作为敏感示踪剂在量化边缘海域季节性流体动力学和沉积过程方面的有效性。

引言

河流沉积物经过分散后最终在海湾、河口和大陆架海域积累,通常经历至少四个阶段:沉积物供应、初次沉积、再悬浮和输送以及长期净积累[1]、[2]。在中国东部边缘海域,风暴是沉积物输送的主要驱动力。风暴会产生强烈的波浪和洋流,增加底部剪切应力,从而在浅水和深水区加剧沉积物的再悬浮[3]。风暴期间沉积物通量可增加近100倍[4],例如长江三角洲的沉积物再悬浮和输出现象就证明了这一点[5]。在渤海(BS),强劲的北风促进了沉积物通过渤海海峡的输送[6]。这种输送主要由风驱动的洋流和潮汐流驱动[7],这一过程被广泛认为是黄海(YS)和渤海(BS)沉积物再悬浮和输送的主要机制。因此,分析季节性风条件下的沉积物行为对于理解河口和沿海环境中的沉积物输送和迁移至关重要。
目前,大多数关于沉积物输送的研究侧重于数学建模,如耦合海洋-大气-波浪-沉积物输送模型[8]和有限体积海岸海洋模型[9]。相比之下,直接测量的方法发展较为缓慢。尽管已经开发了许多海洋模型来描述沉积物动态,但开发测量方法对于模型验证、校准以及加深我们对沉积物输送动态的理解仍然至关重要。然而,由于各种沉积相关过程的复杂性和理解的不完全,实现沉积物输送模拟的同等精度具有挑战性[3]。现有的测量方法(如遥感和流体动力学调查)在数据采集方面存在操作限制,这阻碍了将沉积物输送过程与当地沉积历史相结合的综合性分析。相比之下,像239+240Pu这样的颗粒反应性放射性核素具有很强的细颗粒沉积物吸附能力,并携带独特的同位素特征。这些特性使它们成为重建沉积物输送路径和历史的高效示踪剂,补充了传统的测量方法。
渤海和黄海是半封闭的边缘海域,具有季风风暴的季节性特征,是研究风暴驱动沉积物输送动态的理想天然实验室。人为放射性核素主要通过大气核试验[10]、核处理厂的排放[11]和核事故释放到环境中。239+240Pu由于具有强颗粒反应性和长半衰期,已成为研究海洋过程(包括沉积物输送和颗粒捕获[13])的成熟示踪剂。相比之下,237Np在水环境中的溶解度更高、流动性更强。这种不同的地球化学行为使得239+240Pu和相对较稳定的237Np成为揭示海洋电流和沉积物输送季节性变化的理想示踪剂组合。
本研究探讨了北黄海(NYS)夏季和冬季沉积物中239+240Pu和237Np的分布,利用它们作为互补示踪剂来量化季节性沉积物输送动态和质量平衡。主要目标是:(1)通过绘制Pu和Np的独特空间分布特征,揭示控制夏季沉积和冬季跨锋面交换的流体动力机制;(2)利用239+240Pu的质量平衡模型估算沉积物的来源、汇和输送路径;(3)利用颗粒反应性Pu和更易溶的237Np的不同地球化学行为,区分物理输送和地球化学过程。

研究区域和样本采集

北黄海是西太平洋的一个半封闭边缘海域,由中国辽东半岛、山东半岛和朝鲜半岛环绕,通过渤海海峡与内陆的渤海相连(图1)。该区域包含多个主要泥质沉积物,其形成和分布与沉积物来源和流体动力过程密切相关。这些关键沉积物包括由黄河沉积物形成的山东泥楔和西部黄海泥质沉积物

钚同位素和237Np的空间分布的季节性反转

图3展示了夏季和冬季北黄海(NYS)中239+240Pu和237Np的活性浓度以及240Pu/239Pu和237Np/239Pu原子比值的空间分布(详细数据见补充表S1和S2)。与夏季相比,冬季活性浓度有所增加。239+240Pu的活性浓度从夏季的平均值0.216±0.063 Bq/kg(范围0.015±0.014至0.443±0.173 Bq/kg)增加到冬季的平均值0.284±0.080 Bq/kg

结论

本研究揭示了北黄海中人为放射性核素239+240Pu和237Np的显著季节性再分布,有效追踪了沉积物输送路径和流体动力条件的动态变化。分析显示,活性浓度和原子比值的季节性模式存在明显反转。夏季条件下,黄河沉积物向东北方向输送,黄海沿岸流与辽南海域汇聚

环境意义

北黄海中Pu和237Np的空间分布季节性反转对于理解沉积物输送和流体动力过程具有重要的环境意义。通过利用Pu和237Np的不同地球化学行为,本研究揭示了这些放射性核素的输送机制与季节性流体动力变化(包括海洋电流和风暴事件)之间的关系。Pu和237Np被证实是季节性沉积物输送的敏感示踪剂

作者贡献声明

高建华:方法论、研究、资金获取。刘志勇:验证、监督、资金获取、数据管理、概念化。王海:研究、资金获取。吴梦梦:撰写-审稿与编辑、验证、方法论、研究、概念化。关永静:撰写-审稿与编辑、监督、方法论、资金获取。王书仪:撰写-初稿、软件开发、研究、数据管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金(42373006;42276170;12175046;12205145)、江苏省自然科学基金(BK20240889)、苏州市基础研究项目(SJC2023001)、江苏省高校辐射损伤与处理重点实验室以及江苏省高等教育机构优先学术计划(PAPD)的联合资助。

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