水泥的生产本身是高二氧化碳排放的，占人为二氧化碳排放量的7%以上，是所有行业中单位收入碳排放强度最高的[1] [2]。随着全球水泥需求的持续增长，预计到2026年年消费量将超过6.1亿吨[3]，迫切需要创新技术来减少相关的二氧化碳排放。其中，通过碳化实现二氧化碳矿化作为一种可行的永久性二氧化碳封存途径受到了越来越多的关注，即二氧化碳与水泥材料中的碱性氧化物和氢氧化物反应形成稳定的碳酸盐矿物[4] [5]。最新评估表明，1930年至2021年间，水泥碳化作用已经抵消了超过55%的工艺相关二氧化碳排放[4]。
在二氧化碳矿化途径中，低石灰硅酸钙水泥（CSC）由于其较低的烧结温度和固有的二氧化碳反应性，成为一种有前景的胶凝材料[6]。在二氧化碳的作用下，CSC会发生Ca²⁺的浸出，随后沉淀出CaCO₃并形成钙改性的硅胶作为主要胶凝相[6] [7]。然而，其非水硬性特点和反应缓慢的相限制了早期强度的发展和碳化效率[8] [9]。为了克服这些挑战，人们探索了与波特兰水泥（PC）、铝酸钙水泥（CAC）和硫铝酸钙水泥（CSA）等水硬性胶凝材料的混合使用，以增强早期强度、加速碳化并致密孔隙结构[8] [9]。
多项研究表明，碳化动力学受多种相互关联因素的影响，包括钙的可用性、水化产物、二氧化碳浓度、养护温度、相对湿度（RH）和孔隙饱和度[6] [8] [10]。在这些参数中，孔隙水的可用性和空间分布（以孔隙饱和度表示）起着特别关键的作用。孔隙水控制二氧化碳的溶解，促进离子传输，并调节沉淀动力学，从而对碳化效率和由此产生的微观结构演变产生决定性影响[6] [11]。在整个碳化过程中，水促进了离子传输、二氧化碳溶解和碳酸盐沉淀[12]。
在这种框架下，低场¹H核磁共振（NMR）提供了一种强大的非破坏性工具，用于研究水泥材料在碳化过程中的微观结构演变和相关孔隙水。使用Carr–Purcell–Meiboom–Gill（CPMG）序列获得的T₂松弛时间可以区分层间、凝胶、层间水和毛细孔中的水分子群体——每种都与不同的胶凝相和纳米结构相关[13] [14]。尽管¹H NMR在基于PC的系统的水化研究中已经得到广泛应用[13] [14] [15] [16] [17]，但对其在低石灰CSC中的碳化诱导变化的应用研究仍然有限，尤其是在与水硬性胶凝材料混合使用时。
鉴于孔隙水在碳化过程中的核心作用，¹H NMR非常适合填补这一知识空白，能够原位追踪混合CSC中孔隙水的重新分布和微观结构转变。本研究通过应用低场¹H NMR来表征与PC、CAC或CSA混合的CSC中的水化-碳化相互作用。补充的热重分析（TGA）和XRD分析用于评估相变和热分解，而NMR松弛时间和信号分数分析提供了关于碳化过程中孔隙细化和水分重新分布的见解。
