1. 引言
原始泥炭地是重要的碳汇，仅占全球陆地面积约3%，却储存了全球土壤碳的三分之一（约600 ± 100 GtC）。然而，自20世纪以来，为了农业和林业进行的排水已导致至少15%的全球泥炭地退化，使其从碳汇转变为碳源，每年释放约2 Gt的二氧化碳（CO2 ）。通过提高地下水位来再润湿排水泥炭地是一种经济有效的减少CO2 排放的方法，但淡水再润湿常常会因重建有利于产甲烷菌生长的厌氧条件而引发高甲烷（CH4 ）排放。鉴于CH4 在100年内的全球增温潜势是CO2 的28倍，这些CH4 排放可能会部分抵消减少CO2 所带来的气候效益。因此，最大限度地减少CH4 排放对于提高泥炭地再润湿的温室气体减排潜力至关重要。
沿海泥炭地由于其独特的地理位置，可用于再润湿的水源多样，包括来自河流或地下水的淡水，以及来自沿海河口或泻湖的微咸水。研究表明，使用富含硫酸盐（SO4 2– ）的微咸水进行再润湿可能有助于减少CH4 排放，使其成为与淡水再润湿相比，可能更有效地恢复碳汇功能的策略。微咸水再润湿对CH4 排放的抑制可归因于几个关键机制。首先，升高的SO4 2– 浓度可能促进硫酸盐还原菌（SRB）的生长，由于它们对共同底物（如氢气和乙酸）具有更高的底物亲和力以及在SO4 2– 还原过程中产生更大的能量收益，从而在竞争中胜过产甲烷菌。此外，产生的CH4 可能被某些厌氧甲烷氧化古菌（ANME）氧化，这些古菌与SRB形成共生体，利用SO4 2– 作为终端电子受体来驱动甲烷的厌氧氧化（AOM）。而且，产甲烷菌种群可能会受到硫化氢（H2 S）毒性以及微咸水中高浓度的钠离子和氯离子引起的盐胁迫的生理抑制。
尽管当SO4 2– 充足时，不同的机制可能导致相似的CH4 抑制总效果，但当SO4 2– 因暴雨、地下水入渗或微咸水补给不足等因素而耗竭时，它们的短期响应是不同的。具体而言，通过对产甲烷菌的生理抑制（即H2 S毒性和盐胁迫）来实现的CH4 抑制，即使在SO4 2– 耗竭后短期内也可能持续，因为产甲烷菌需要时间恢复，无法立即对环境变化做出反应。相比之下，由SO4 2– 衍生途径（包括底物竞争和硫酸盐依赖性AOM）驱动的CH4 抑制可能会由于SO4 2– 耗竭导致的SO4 2– 还原效率急剧下降而更快减弱，从而导致CH4 排放更快恢复。因此，主导的抑制机制显著影响了自然扰动后CH4 抑制的短期稳定性。鉴于短期排放波动会随着时间的推移而累积，特别是在日益多变的气候条件下，这些机制在塑造再润湿沿海泥炭地的长期温室气体平衡和气候反馈方面也起着至关重要的作用。
尽管如此，虽然已有微咸水再润湿的沿海泥炭地中CH4 排放受到抑制的实地证据被报道，但关于主导抑制机制的认识仍然有限。此外，排水的沿海泥炭地可能经历了不同的管理实践，如耕作、放牧、割草或撂荒，这可能导致不同的土壤理化性质和微生物特性。考虑到CH4 排放是高度微生物驱动的，并且与土壤特性密切相关，CH4 抑制的程度和主导抑制机制预计会因土地利用类型而异。这种潜在的可变性可能影响微咸水再润湿作为沿海地区缓解策略的广泛适用性，需要进一步研究。
2. 材料与方法
本研究选择了位于丹麦日德兰半岛西海岸的八个排水泥炭地样点，代表四种土地利用类型：割草草地、放牧草地、耕作农地和未管理地。收集了原状土芯，进行了为期四个月的室内培养实验，使用含有不同SO4 2– 浓度的水源进行再润湿。培养后期，引入了特定的SO4 2– 还原抑制剂，以研究CH4 排放对SO4 2– 耗竭的响应。实验旨在识别影响CH4 抑制程度的关键土壤因子，并确定主导的抑制机制及其在不同土地利用类型间的差异性。
3. 结果与讨论
3.1. 微咸水再润湿抑制了CH4 排放，但效果因土地利用类型而异
在两阶段培养实验（初始90天，随后对I样点进行30天的条件改变阶段）中，CH4 通量结果表明，在初始阶段，排水处理的CH4 通量普遍保持较低或为负值。然而，在两个放牧草地的样点观察到了较高的通量，这可能是由于产甲烷菌初始相对丰度较高。在再润湿处理中，CH4 通量在激活和逐渐增加之前表现出1-2个月的滞后期，不含SO4 2– 的处理（Syn0）通常比含SO4 2– 的处理（Syn50、Syn100和Nat100）更早且更快地增加。
线性混合效应模型（LMMs）评估显示，土地利用对平均CH4 通量无显著影响，而再润湿处理具有强烈影响。具体而言，与排水处理相比，使用不含SO4 2– 的水（Syn0）再润湿显著增加了平均CH4 通量。相比之下，使用含SO4 2– 的水再润湿导致的CH4 通量增加较小。与Syn0相比，含有50% SO4 2– 的处理（Syn50）CH4 通量有所降低但不显著，而含有100% SO4 2– 的处理（无论是合成的Syn100还是天然的Nat100）则显示出显著更低的CH4 通量。这证明用含有较高SO4 2– 浓度的微咸水再润湿沿海泥炭地能更有效地抑制CH4 排放。
此外，检测到土地利用和再润湿处理之间存在显著的交互作用，表明再润湿处理对平均CH4 通量的效果取决于土地利用类型。具体来说，处理效应在割草草地、耕作农地和未管理地样点中显著，在Syn0与排水处理以及Syn0与Nat100处理之间观察到差异。相反，在放牧草地的样点中未观察到显著的处理效应。这表明，当有不同的水源可用时，应优先在割草草地、耕作农地和未管理地使用天然微咸水进行再润湿以减轻CH4 排放，而在放牧草地的使用可能效果有限。
4 fluxes during incubation. (a–d) CH4 fluxes from different land-use types. The I sites were subjected to altered incubation conditions on day 90. (e–h) Mean CH4 fluxes from different land-use types, calculated based on 90 day cumulative emissions.">
3.2. 土壤pH值和产甲烷菌丰度影响CH4 抑制效果
为了解观察到的CH4 抑制在不同土地利用类型和再润湿处理间的差异，使用斯皮尔曼相关分析和多元线性回归（MLR）研究了其与初始土壤性质（培养前测量）和再润湿策略（以再润湿水中SO4 2– 浓度和天然微咸水再润湿为代表）的关联。
MLR结果显示，包含pH值和产甲烷菌作为预测因子的最终模型显著解释了CH4 抑制的变化。偏回归系数揭示了pH值对CH4 抑制有显著正向影响，而产甲烷菌则有显著负向影响。这表明，通过微咸水再润湿实现的CH4 抑制在pH值较高、产甲烷菌相对丰度较低的土壤中更为有效，而在pH值较低、产甲烷菌丰度较高的情况下其有效性下降。通过比较从模型中移除这两个土壤因子后赤池信息准则（AIC）的变化，评估了它们的相对贡献，发现pH值对CH4 抑制的影响更强。因此，pH值可以作为识别沿海泥炭土的关键指标，帮助判断微咸水再润湿能在哪些地方带来更大的CH4 减排效益。
初始土壤pH值对再润湿沿海泥炭土中CH4 抑制的正向影响是由淡水再润湿条件下CH4 排放随pH值升高而更大幅度增加所驱动的。在酸性泥炭土中，CH4 排放通常随pH值升高而增加，因为近中性条件增强了产甲烷活性和上游底物可用性。这种关系在淡水和微咸水系统中均成立。然而，研究结果表明，pH敏感性在淡水条件下更为明显，在有利的环境条件下，较高的pH值会显著增加CH4 的产生。相比之下，微咸水系统中的产甲烷菌面临来自SRB的更激烈竞争以及盐度等额外胁迫，这些因素即使在较高的pH值下也能抑制CH4 排放。这种pH敏感性的差异可能导致在较高的土壤pH值下，淡水与微咸水条件之间的CH4 排放差距更大，从而增强了微咸水再润湿的CH4 减缓潜力。
类似地，产甲烷菌初始相对丰度对CH4 抑制的负向影响可归因于淡水和微咸水再润湿下CH4 响应敏感性的差异。具体而言，在淡水处理中，CH4 排放与产甲烷菌丰度没有明确的相关性，而在微咸水条件下则观察到微弱的正相关。这可能有助于解释在放牧草地样点观察到的非显著处理效应，这些样点相对较高的初始产甲烷菌丰度，特别是甲烷杆菌科，可能导致在微咸水再润湿下CH4 排放升高，从而削弱了其抑制CH4 排放的效果。放牧草地样点较高的产甲烷菌丰度可能是粪肥施用（可能引入外源产甲烷菌和有机底物）以及践踏引起的土壤压实（可能减少通气并促进有利于产甲烷菌生长的厌氧条件）共同作用的结果。这些发现强调了排水泥炭地历史土地利用对土壤生物地球化学的持久影响，从而也影响了通过微咸水再润湿实现CH4 抑制的效果。
3.3. 微咸水再润湿促进了沿海泥炭土中CH4 的韧性抑制
为了研究CH4 排放对自然扰动的短期响应，在第90天对I样点的再润湿处理添加了Na2 SO4 或Na2 MoO4 ，并评估了由此产生的CH4 通量的即时变化。结果表明，不同土地利用类型间观察到相似的响应模式。在Syn0处理中，添加Na2 SO4 对CH4 通量的即时影响最小，这可能是由于SRB对SO4 2– 浓度突然增加的反应延迟。在Syn50处理中，添加作为SO4 2– 还原特异性抑制剂的Na2 MoO4 导致CH4 通量迅速增加。在Syn100处理中观察到类似但不太明显的增加。相比之下，Nat100处理的CH4 通量变化很小或没有变化，除了在放牧草地样点观察到了适度的增加，但这一增加仍低于Syn50和Syn100处理中的增加。这些结果表明，使用天然微咸水再润湿不仅可以减少CH4 排放，而且可以在由于自然扰动导致SO4 2– 浓度突然下降时提供持续的抑制效果。
4 fluxes (ΔR ) after day 90 for (a) I sites subjected to altered incubation conditions and (b) II sites maintained under unchanged incubation conditions.">
为了阐明微咸水再润湿下CH4 抑制的微生物机制，对培养后的古菌和细菌群落进行了表征，不同土地利用类型间观察到相似的趋势。在割草草地、放牧草地和耕作农地样点，Nat100处理中产甲烷菌的相对丰度明显低于Syn50和Syn100处理。在未管理样点，产甲烷菌总体丰度较高，但Nat100处理中的水平仍与Syn50和Syn100处理相当或更低。非度量多维尺度分析（NMDS）和古菌纲组成进一步揭示了Nat100处理相对于Syn50和Syn100处理的明显群落变化。尽管再润湿水中的SO4 2– 浓度相同，但Syn100和Nat100处理在产甲烷菌丰度和古菌群落结构上存在差异。这表明，除了SO4 2– 之外的因素（很可能是天然微咸水中的高盐含量）发挥了作用。此外，SRB的相对丰度从Syn50到Syn100再到Nat100处理逐步增加。这一趋势与提高的SO4 2– 还原效率相对应，可能导致Nat100处理中产生更高的H2 S。与Syn50和Syn100相比，Nat100处理显示出相似或降低的铁还原菌（FRB）和甲烷氧化菌的相对丰度，表明这些细菌类群对CH4 抑制的潜在贡献普遍较低。
这些发现表明，天然和合成微咸水再润湿之间，CH4 抑制的主导机制存在显著差异。在Syn50和Syn100处理中，CH4 抑制主要归因于底物竞争和/或硫酸盐依赖性AOM。这些机制强烈依赖于SO4 2– 还原活性，对产甲烷菌的影响较不直接，因此一旦SO4 2– 还原受到抑制，CH4 通量能更快恢复。相比之下，无论何种土地利用类型，Nat100处理中的CH4 抑制很大程度上可以用H2 S毒性和盐胁迫来解释。这些机制直接作用于产甲烷菌，而不是依赖于活跃的SO4 2– 还原，使得CH4 抑制即使在SO4 2– 还原停止后仍能持续。H2 S毒性主要源于其穿透细胞膜的能力以及通过使蛋白质变性来抑制酶活性。它还促进不溶性金属硫化物的形成，从而降低了产甲烷菌所需必需金属的生物可利用性。盐胁迫主要通过增加渗透压和降低微生物酶活性及基因表达来发挥作用。产甲烷菌通常比SRB对盐胁迫更敏感。这可能导致在Nat100处理中优先抑制了产甲烷菌，使SRB相对于Syn100处理中的SRB获得了更强的竞争优势。SRB竞争力的增强反过来又可以提高SO4 2– 还原为H2 S的效率，从而进一步加剧对产甲烷菌的抑制。
在本实验中，Nat100处理在SO4 2– 还原抑制后的CH4 抑制在整个一个月的观察期内持续存在；然而，在自然系统中，这种效应可能会持续更长时间。基于已识别的机制，抑制持续时间很大程度上取决于H2 S和盐分在泥炭中存留的时间。盐分从泥炭中移除是一个缓慢的过程，主要通过淋溶和植物吸收发生。此外，尽管SO4 2– 还原停止限制了新的H2 S产生，但有机硫分解可能提供少量来源，维持低水平的H2 S，进一步延长对产甲烷菌不利的条件。因此，预计CH4 抑制的持续时间将远超实验时间尺度。
3.4. 局限性与展望
本研究揭示了天然微咸水再润湿可以实现沿海泥炭地CH4 排放的韧性和土地利用依赖性抑制，凸显了其作为这些富碳生态系统中一种稳健且有针对性气候变化缓解策略的潜力。尽管得出了有价值的发现，但仍存在某些局限性，需要在未来研究中加以考虑。
实验受限于相对较短的培养期和有限的采样范围，后者仅集中在温带气候区。考虑到短期和长期CH4 动态之间可能存在的差异，以及土地利用遗留问题的区域变异性，未来的研究将受益于更长期的实验和更广泛的采样，以更好地理解CH4 对微咸水再润湿响应的时空变化。其次，实验未考虑在将筑堤泥炭地重新连接到自然海岸动态后可能发生的潮汐效应。潮汐效应会导致氧化还原条件、盐度、SO4 2– 浓度和气体传输途径的周期性波动，可能改变CH4 响应，因此值得未来深入研究。
此外，实验排除了植被，尽管已有研究表明再润湿后植被的发展会强烈影响泥炭地的CH4 动态。再润湿后，原有农业植被的快速死亡可能导致短暂的CH4 脉冲，因为分解的植物残体释放大量易分解碳，而此时微咸水尚未充分渗透到泥炭孔隙中。随着这些底物耗尽以及微咸水更均匀地渗透，CH4 产生预计将降至非常低的水平。随后，随着盐沼植物等耐盐挺水维管植物的建立，由于根系分泌物输入和植物介导的气体传输增强，CH4 通量可能会略有上升，尽管根际氧合可以促进有限的氧化。总体而言，与淡水系统相比，微咸水再润湿下的CH4 排放预计将保持在较低水平，其强度取决于出现的植被组成。这些动态表明，在存在植被的情况下，CH4 排放可能存在时间变异性，强调了需要长期观测来评估微咸水条件下植被演替如何影响CH4 抑制的有效性和持久性。
此外，需要认识到实验室培养无法完全捕捉野外条件的复杂性。除了潮汐效应和植被动态，温度波动、大气湍流和侧向水文流动等因素也会相互作用，共同塑造原位CH4 排放。因此，研究结果应被视为机制性见解，而非对实地尺度结果的预测，特别是在CH4 响应的具体幅度和某些土地利用特定模式方面。这强调了未来需要进行实地研究，以评估这些发现在实际沿海泥炭地环境中的适用性。
3.5. 主要发现
研究发现，与淡水相比，使用富含SO4 2– 的天然微咸水再润湿沿海泥炭地能显著抑制CH4 排放（抑制约90%），其中在割草草地、耕作农地和未管理地的抑制作用更为有效，而在放牧草地效果相对有限。这些差异与土地利用引起的土壤性质变化密切相关，较高的pH值和较低的产甲烷菌相对丰度有助于更强的抑制。从机制上看，天然微咸水主要通过产甲烷菌的生理抑制来抑制CH4 ，这很可能是由盐胁迫和H2 S毒性驱动的。被抑制的产甲烷活性在SO4 2– 还原被抑制后无法快速恢复，这表明CH4 抑制可以在因自然扰动导致SO4 2– 浓度突然下降的短期内持续存在。这些发现强调了土地利用遗留问题和水源在调控CH4 动态中的重要性，为制定沿海泥炭地有针对性的再润湿策略提供了宝贵的见解。
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