均匀且稳定的双失配路易斯对，可实现二氧化碳与富氢分子的高效转化

CO₂催化还原中，通过结构均匀性、配位数和热稳定性等描述符的高通量筛选，发现ZnGeN₂等六方氮化镓晶体表面具有均匀双受阻勒配位对（FLPs），Zn···N FLPs选择性吸附CO₂，Ge···N FLPs高效活化H₂/C₃H₈/CH₄，动力学模拟显示CO₂消耗速率达19.67 s⁻¹，且活性稳定于不同反应条件。

摘要

利用富含氢的小分子（如H₂、C₃H₈和CH₄）对CO₂进行催化还原，为生产有价值的化学品和燃料提供了一条有前景的途径。然而，要实现高催化效率，需要在有效活化CO₂和富含氢的小分子的同时，精确控制双位点的均匀性，以确保它们之间的协同作用。本文提出了一种基于结构均匀性、配位数和相稳定性描述符的三元化合物高通量筛选策略。通过筛选，我们发现了三种源自纤锌矿结构的晶体：ZnGeN₂、BeSiN₂和ZnSiN₂，它们的（100）表面具有均匀分布的双失配路易斯对（FLPs），并且在873 K的温度下仍保持热稳定性。其中，只有ZnGeN₂（100）表面能够选择性地活化反应物：Zn···N FLPs有利于CO₂的吸附，而Ge···N FLPs则能活化富含氢的小分子，这得益于它们内在的路易斯酸-碱性质。重要的是，动力学蒙特卡洛模拟表明，ZnGeN₂（100）表面上Zn···N和Ge···N FLPs的均匀分布使得反应路径更加高效，分别与H₂、C₃H₈和CH₄反应时的CO₂消耗速率分别为19.67、1.23和2.69 s⁻¹。此外，这种双FLP结构在CO₂氢化反应中表现出极高的活性，无论是在化学计量比条件下、CO₂富集条件下还是CO₂贫乏条件下，都能保证实际应用的可靠性。

图形摘要

我们提出了一种基于描述符的高通量筛选方法，成功识别出三种源自纤锌矿结构的晶体，其（100）表面具有均匀分布的双失配路易斯对（FLPs）。在这些晶体中，ZnGeN₂表面的双FLP结构能够与H₂、C₃H₈和CH₄发生高效且协同的CO₂转化反应，表现出较高的转化速率。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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