石油烃(PHCs)是全球土壤中最普遍和持久的有机污染物之一。它们的毒性会破坏土壤的物理化学性质和微生物群落结构,甚至可以通过食物链在生物体内积累,对生态系统和人类健康构成威胁[1]。限制土壤中PHCs降解的一个关键因素是氧气渗透受限以及电子受体不足,这阻碍了微生物代谢过程中的电子传递,导致“电子流动阻塞”,严重限制了生物降解效率[2]、[3]。因此,在受污染的土壤中重新建立有效的生物电子流动已成为提高PHCs修复效率的核心科学挑战。
目前,土壤微生物电化学系统(MES)提供了一种新的方法来应对这一挑战。MES利用电极作为电子受体,通过富集电活性微生物来改善电子传递并缓解电子受体不足的问题,从而驱动PHCs的厌氧降解[4]。先前的研究表明,MES在促进烷烃和芳香烃(石油的主要成分)的降解方面具有显著优势[5]。然而,土壤的高电阻和空间异质性继续限制了电子传输效率,阻碍了土壤孔隙网络中的有效生物电子流动。为了克服这一瓶颈,研究人员探索了诸如修改孔隙结构或引入导电材料等策略来降低电子传递阻力。例如,加入磁铁矿或生物炭可以建立导电网络,促进物种间的电子共享并加速PHCs的降解[6]、[7]。同样,天然电子穿梭体如富里酸也被证明可以增强微生物间的电子共生[8]。总体而言,这些研究表明,土壤中PHCs的降解效率在很大程度上取决于生物电子流动的建立和效率。然而,在复杂且异质性的土壤基质中建立稳定的长距离电子传递途径仍然知之甚少,尤其是在短期性能提升之后。
在自然界中,某些“生物电缆”细菌(例如脱硫球杆菌科(Desulfobulbaceae)可以通过丝状多细胞结构传输厘米级的电子流动,从而在分层的氧化还原沉积环境中维持硫和碳循环[9]、[10]。然而,由于这些电缆细菌的培养要求严格且依赖环境条件,其在工程应用中的使用受到限制,难以大规模实施[11]、[12]、[13]。这突显了需要人工类似物的必要性,以桥接空间分离的氧化还原过程并在土壤中维持长距离的生物电子流动。受到这一启发,碳纤维因其优异的导电性和柔性的丝状形态而被认为是“人工生物电缆”的理想替代品。预计碳纤维将在土壤MES中充当电子导体,将微生物代谢释放的电子与PHCs降解过程连接起来,同时进一步耦合氮、铁和硫的生物地球化学循环。基于我们小组早期的观察结果,碳纤维能够提高土壤MES的生物电能生成性能[3],本研究重点探讨了其背后的机制。然而,大多数涉及土壤MES中导电材料的研究主要关注短期电化学或降解性能,而碳纤维如何调节长距离生物电子流动、重构复杂的土壤微生物群落以及在长时间内与元素循环相互作用的具体机制仍不清楚。
基于此,本研究使用碳纤维作为“人工生物电缆”来构建土壤MES。我们系统评估了它们对电化学性能、PHCs降解、土壤物理化学性质、EPS(胞外聚合物)、微生物群落和功能基因的影响。通过整合电化学、微生物和分子分析,本研究旨在阐明碳纤维介导的人工生物电缆如何桥接和维持生物电子流动,并将PHCs降解与氮和铁循环耦合起来,从而为石油污染土壤的高效和可持续原位修复策略提供机制基础。