电力变压器作为电力系统中最为关键的组件之一，其运行状态直接关系到电网的安全和稳定性[1,2]。在长期运行过程中，变压器绝缘系统不可避免地会受到电场、热场和机械应力的共同影响，导致绝缘油和纤维素基绝缘材料不同程度的老化、开裂[3]和分解，从而产生多种特征性气体并溶解到变压器油中。根据这些气体的类型和浓度变化，溶解气体分析（DGA）已成为变压器故障诊断和状态评估中最重要和成熟的技术之一[[4], [5], [6]]。其中，H2通常与局部放电和低能量电气故障密切相关，CO是纸绝缘材料热老化和分解的关键指标[7,8]，而C2H6（乙烷）和C2H4（乙烯）主要对应于不同温度下的热故障过程。因此，通过利用变压器油中溶解气体分析（DGA）的脱气阶段——即通过真空脱气或膜分离等标准工业过程将油相中的故障气体首先从油相中分离出来——高效吸附和选择性识别C2H4、C2H6、CO和H2等典型故障气体，将有助于进一步提高变压器故障诊断的准确性和可靠性[[9], [10], [11]]。
二维碳氮化物C6N8单层是一种富含氮的共轭网络材料，具有高化学和热稳定性，大量的表面暴露氮原子为气体分子吸附提供了潜在的活性位点[12,13]。与体相或多层结构相比，C6N8单层中的所有原子都直接参与表面相互作用，这有利于增强气体吸附过程中的电荷转移和电子结构响应[14,15]。然而，由于其固有的电子结构，未经掺杂的C6N8单层对H2和C2轻烃分子的物理吸附能力较弱，难以满足高效富集和选择性识别变压器故障气体的实际需求[16,17]。
引入外来掺杂原子来改性能二维材料的气体吸附性能是一种有效策略[18]。在各种方法中，过渡金属掺杂可以在材料表面构建具有高化学活性的金属-非金属配位中心，从而显著调节局部电荷分布和电子态结构。由于镍原子具有适中的电负性和部分填充的d轨道[19,20]，它可以容易地与富含氮的框架形成稳定的Ni-N配位结构，从而在C6N8单层中引入新的活性吸附位点。镍掺杂不仅增强了了对极性气体（如CO）的化学吸附能力[21,22]，还可以通过轨道杂化和电荷转移机制加强与含π键分子的相互作用（例如C2H4），同时实现对C2H4、C2H6和H2的区分吸附[23,24]。
然而，关于掺镍C6N8单层与变压器油中典型溶解气体（包括C2H4、C2H6、CO和H2）之间相互作用机制的系统研究仍然相对较少。由于这些气体在分子结构、极性和前沿分子轨道特性方面的显著差异，它们在Ni-C6N8表面的吸附配置、吸附强度和电荷转移行为尚未完全了解，因此需要在统一的理论框架内进行全面的比较分析。因此，本研究采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，系统研究了C2H4、C2H6、CO和H2在掺镍C6N8单层上的吸附行为。通过分析最佳吸附配置、吸附能、电荷密度差异和电子态密度的变化，详细阐明了镍掺杂对C6N8单层气体吸附性能的调制机制。这些结果有望为变压器故障气体吸附材料及相关气体传感器的设计提供理论支持和材料选择指导。
