由于氨(NH3)的零碳特性以及成熟的生产、储存和运输产业链,其燃烧受到了广泛关注[1],[2]。然而,纯氨的低反应活性导致燃烧稳定性较差,阻碍了其进一步发展和广泛应用。在实际燃烧器中,诸如回火和爆燃等火焰稳定性问题对氨等低反应性燃料构成了重大挑战。关于碳氢化合物和富氢火焰的广泛研究揭示了控制火焰稳定性的基本机制[3],[4],[5],[6],[7],[8]。在过去十年中,发表了大量关于提高NH3燃烧性能的研究,这些研究可以分为高反应性燃料混合[9],[10],[11],[12],[13],[14],[15],[16],[17],[18],[19],[20],[21],[22],[23],以及使用辅助燃烧技术(如预热[24],[25],[26])。这些策略已被证明可以有效提高NH3的燃烧性能。
燃料混合和预热的结合提供了一种潜在的改进NH3燃烧的方法。作为有前景的H2载体,氨的部分裂解可以很好地支持高反应性燃料混合和预热的需要。与共燃H2不同,氨的部分裂解具有节省空间的优势,因为它不需要额外的H2气瓶,并且可以通过废气再循环实现氨的部分裂解。同时,部分裂解的NH3燃烧不会过度追求高NH3转化率,这意味着对催化剂的要求不高,可以使用像过渡金属催化剂这样的廉价催化剂。已经进行了大量关于基于过渡金属的催化剂的研究,这些催化剂具有低成本和高活性的特点[27],[28],[29],[30]。
为了深入研究这种NH3裂解气体燃烧策略,有必要进行实验和动力学建模研究。近年来,已经进行了一些关于NH3裂解气体的基础实验和动力学建模研究[31],[32],[33]。使用球形弹丸、垂直管和Bunson燃烧器方法测量了NH3裂解气体的层流燃烧速度(LBV),如表1所示。此外,还有研究人员实验研究了NH3/H2/N2/空气混合物的易燃性和强制点火行为[34],[35],[36]。Lesmana等人[31]在295 K下测量了当量比范围ϕ = 0.9-1.2时NH3裂解气体的LBV。Mei等人[32]在298 K下、不同压力(1-10 atm)和裂解比γ = 10%-80%的条件下测量了NH3裂解气体的LBV。Ji等人[33]扩大了ϕ和γ的范围,在303 K下确定了NH3裂解气体的LBV,ϕ = 0.6-1.8,γ = 10%-100%,并且还使用了Lesmana等人[31]和Mei等人[32]的测量数据进行比较。如图1所示,Ji等人[33]报告的LBV值与Lesmana等人[31]的结果存在显著差异,这可能是由于火焰曲率、火焰表面的流动应变、稳定火焰的辐射损失量化等因素的影响。LBV的温度依赖性有助于评估数据的一致性并识别不适合动力学模型验证的异常值。因此,研究NH3裂解气体LBV的温度依赖性并评估数据一致性非常重要。
热流法[37],[38],[39]是一种成熟的技术,用于测量层流燃烧速度。它基于绝热、无拉伸的平焰[40],可以直接测量LBV而无需进行火焰拉伸校正,并且能够精确控制温度[41],[42],已被广泛用于研究LBV的温度依赖性和进行数据一致性分析[43],[44],[45],[46],[47]。目前关于NH3裂解气体的LBV数据相当有限,据我们所知,尚未有使用热流法测量的NH3裂解气体的LBV数据。在本研究中,将采用热流法来确定氨裂解气体的LBV的温度依赖性,并评估现有数据与文献中报告的数据的一致性。
最近,提出了许多氨燃烧机制来预测NH3的燃烧。Girhe等人[48]使用曲线匹配评分评估了16种最新的氨燃烧动力学模型。研究发现,Mei 2020(0.885)[49],KAUST 2023(0.884)[50],Han 2020(0.884)[51]和POLIMI 2022(0.883)[52]模型在层流燃烧速度预测方面的得分高于其他模型。Ji等人[33]使用他们自己测量的实验数据评估了15种氨燃烧动力学模型,发现POLIMI 2020[53]模型的预测与实验数据最为吻合。在我们最近的工作中,基于一种有效利用实验数据的新方法提出了一个优化的氨模型(HUST 2024)。HUST 2024模型已经通过多种实验数据进行了优化和验证。在本研究中,将基于一致的NH3裂解气体LBV数据集,对上述模型和其他最近发表的模型进行评估。
本研究的目的是使用热流法测量裂解气体的LBV,并评估本研究中数据与文献中报告数据之间的一致性。基于一致的LBV数据,将对最近发表的NH3模型进行定量评估。此外,还将比较和分析NH3/H2燃烧和氨部分裂解的策略。