开发可回收的高压电缆绝缘材料以替代交联聚乙烯（XLPE）对于可持续电网而言势在必行。等规聚丙烯（iPP）是首选候选材料，但其固有的刚性和低温脆性限制了应用。虽然通过与弹性体熔融共混可增强柔性，但这通常会牺牲极限拉伸强度和电绝缘完整性。本研究通过在等规聚丙烯晶体结构中引入外部弹性晶体解决了这些权衡问题。具有不同结晶能力的丙烯基弹性体的加入诱导形成了一种独特的分级形貌，包括球晶、不规则晶体区域和无定形网络。这种优化的晶体结构显著增强了复合材料的断裂伸长率和机械强度，同时也提供了抑制空间电荷积累的能力和高介电击穿强度。该策略为设计用于下一代高压电缆应用的高性能、环保材料提供了一条稳健的途径。
本文解读的论文发表在《ENERGY & ENVIRONMENTAL MATERIALS》，研究背景主要源于全球能源互联和低碳电网转型对接电先进高压绝缘材料的迫切需求，这类材料不仅需要具备优异的电学性能，还需具备环境可持续性。目前，交联聚乙烯（XLPE）虽主导高压电缆市场，但其热固性本质导致不可回收，服役期满会带来显著环境问题。等规聚丙烯（iPP，isotactic polypropylene）因其高击穿强度、低介电损耗和优异热稳定性成为环保可回收高压电缆绝缘的首选，但纯iPP存在固有低温脆性和高刚度，损害了电缆制造和安装所需的灵活性和机械可靠性。为调和机械柔性与电绝缘完整性的冲突，熔融共混弹性体是广泛采用的策略，常规弹性体如三元乙丙橡胶（EPDM）和苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯（SEBS）虽能有效增韧iPP，但这类无定形相的加入通常会破坏iPP的球晶结晶，导致整体结晶度显著降低；鉴于半结晶聚合物中介电击穿强度与结晶度正相关，这种降低不可避免会劣化绝缘性，这种韧性-击穿强度间的固有权衡阻碍了满足下一代电网严苛要求的PP基复合材料发展。近期，聚烯烃热塑性弹性体如聚烯烃弹性体（POE）和丙烯基弹性体（PBE）成为有前景的替代品，它们不同于传统弹性体、能够结晶并在无定形区形成物理交联点从而增强模量和应力传递，这为通过共混热塑性弹性体与PP来定制复合材料结晶特性、进而提升PP基材料机械和电绝缘性能铺平了道路，但iPP/聚烯烃弹性体体系中的界面相容性与结晶动力学相互作用仍不明确，高结晶温度iPP与低结晶温度弹性体间的动力学失配及其对分级晶体结构演化和后续介电性能的具体影响尚不清楚，填补这一知识缺口对于设计不妥协能源效率或安全的高性能可回收电缆材料至关重要。
研究人员通过开展研究，成功开发了一种先进的环保电缆绝缘材料，通过将弹性晶体引入聚丙烯来改性其晶体结构。研究选取了三种具有显著不同结晶行为的聚烯烃弹性体作为研究对象，包括乙烯基的乙烯-辛烯共聚物（POE-L，低乙烯比）和丙烯基的丙烯-乙烯共聚物（PBE-M，中等丙烯比；PBE-H，高丙烯比），这些弹性体具有相似的聚烯烃骨架，但在丙烯/乙烯组成比和结晶特性上存在显著差异，从而能有效解耦并独立评估弹性体属性调控PP基绝缘材料结晶行为和性能的内在机制。研究表明，高结晶度丙烯基弹性体（PBE）能显著增强相容性，弹性体的可结晶相对总结晶度有积极贡献，诱导形成包含球晶、不规则晶体和无定形区的独特分级形貌，这不仅克服了iPP的脆性，还有效抑制了空间电荷积累并保持了介电性能。相关结论为制造用于可持续高压输电网络的下一代可回收绝缘材料提供了理论基础和实践路径。
作者为开展研究用到的几个主要关键技术方法包括：通过扫描电子显微镜（SEM）观察复合材料脆断样品的断面形貌以评估界面相容性与相形态；利用动态热机械分析（DMA）测试损耗正切（Tanδ）曲线以进一步验证组分间相容性；采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析分子层面结构互渗与特征峰变化；使用偏光显微镜（PLM）与差示扫描量热法（DSC）表征结晶特性、结晶形貌与结晶度；通过X射线衍射（XRD）分析晶体结构、晶面占比与α晶型维持情况；借助原子力显微镜的峰值力定量纳米力学模式（AFM-QNM）测试微域纳米力学性能与模量分布；依据标准进行拉伸测试获取应力-应变曲线、拉伸强度与断裂伸长率；采用脉冲电声（PEA）法测量空间电荷分布与积累行为；测试体积电阻率与直流击穿场强（依据Weibull分布计算）以评估介电绝缘特性。
研究结果如下：
2.1 PP与弹性体间的界面相容性：SEM结果显示PP/POE-L40呈现明显的海-岛形貌与大尺寸球形微区，而PP/PBE复合材料尤其是PP/PBE-H40呈现连续相形态与模糊界面，表明PBE与PP基质相容性更佳、无明显相分离。DMA的损耗正切结果进一步验证，PP/POE-L40出现两个分离的阻尼峰，而PP/PBE-M40和PP/PBE-H40均呈现单一阻尼峰且峰宽涵盖两组分阻尼峰范围，证实优越相容性。FTIR结果补充 corrobor，PP/POE-L40中PP特征峰衰减且出现POE-L长亚甲基序列特征峰（719 cm−1），PP/PBE-H40则保留大部分PP吸收特征，表明结构相似性更高、分子互渗更好。
2.2 PP复合材料的结晶特性：纯PP呈现约20 μm的球晶形态，PP/PBE-H40中观察到尺寸约为纯PP一半的球晶，周围伴随细长片晶等不规则结晶形式，源于PP与PBE-H冷却结晶过程中的协同相互作用；PP诱导PBE-H提前结晶，DSC曲线显示PP/PBE-H40为单一结晶峰，结晶峰温度（116.33 °C）略低于纯PP（121.67 °C），半高峰宽（FWHM）增宽约1.0 °C。PP/PBE-M40保留球晶形态，但低结晶度PBE-M（<5%）填充球晶间隙，降低成核密度，复合结晶度低于35%；PP/POE-L40虽也形成球晶，但生长受显著阻碍，POE-L与PP结晶动力学不相容。XRD证明所有样品维持PP的α晶型，(110)和(040)面为主衍射面；POE-L降低两晶面衍射强度，PBE-M显著抑制(110)面生长、促进(040)面扩展，PBE-H则轻微增强两晶面衍射强度，对维持PP固有结晶属性更有效。
2.3 PP复合材料的力学性能：AFM-QNM显示PP/PBE-H40中球晶区域模量与纯PP球晶一致，细长片晶区域模量约2.26 GPa，接近纯PBE-H平均值（1.84 GPa），证实刚性球晶与弹性不规则晶体共存且模量差超1 GPa；PP/POE-L40为全球晶结构、结晶模量约3.58 GPa，PP/PBE-M40因球晶表面大量无定形PBE-M导致结晶模量仅1.31 GPa。拉伸结果显示PP/PBE-H40综合性能最优，断裂伸长率达896%（较纯PP提升235%），拉伸强度达46 MPa（较纯PP提升约11 MPa）；其机制为PBE-H改性PP形成球晶与不规则弹性晶体共存结构，界面粘附良好、结晶动力学协调，低模量PBE-H晶相在拉伸时协同变形，缓解无定形系带分子机械约束，促进链解折叠、取向与能量耗散，提升断裂伸长率，同时球晶作为刚性骨架承载应力，通过高效界面载荷传递保持高拉伸强度。PP/POE-L40断裂伸长率仅提升25%且拉伸强度降低，PP/PBE-M40断裂伸长率提升295%但拉伸强度下降。
2.4 PP复合材料的直流（DC）绝缘特性：PEA结果显示所有样品空间电荷随电场强度与极化时间增加而渐进增多；不同弹性体类型导致不同电荷模式：PP和PP/PBE-H40为同荷电（homocharge），PP/PBE-M40和PP/POE-L40为异荷电（heterocharge）；PP/PBE-H40电荷密度显著更低，50 kV mm−1下为1.29×10−3C cm−2，接近纯PP，较PP/PBE-M40降低约15%。PP/PBE-H40电场畸变率更低，50 kV mm−1下约8%，较PP/PBE-M40降低约9%、较PP/POE-L40降低约5%。体积电阻率测试中PP/PBE-M40和PP/POE-L40较纯PP低一个数量级，PP/PBE-H40与纯PP相当。PP/PBE-H40威布尔特征击穿强度达425.6 kV mm−1，最接近纯PP，较XLPE高约120 kV mm−1，PP/PBE-M40最低仅为纯PP的43%。结晶度与击穿场强呈正相关，PP/PBE-H40结晶度达42%（高于其他共混体系<35%），源于PBE-H与PP良好相容性使其均匀分散无相分离，且冷却时PBE-H受PP诱导结晶，其结晶区对总结晶度有积极贡献；PBE-H形成的细长片晶与PP球晶交织构建致密多相晶体结构，减少作为电荷传输通道和击穿路径的无定形区体积分数，协同提升耐高击穿电场能力。此外，PP/PBE-H40体系同荷电聚集在电极界面附近，有效降低局部电场，抑制介电击穿；异荷电则会放大电极附近局部电场、增加击穿可能性。
讨论与结论部分总结：研究通过向聚丙烯引入弹性晶体改性晶体结构的策略，成功开发了用于高压应用的高性能可回收聚丙烯基绝缘材料。通过系统比较不同聚烯烃弹性体，阐明了弹性体结晶能力在决定复合材料微观结构和最终性能中的关键作用：PBE与PP的相容性显著优于POE对应物，尤其PP/PBE-H共混物中弹性体在PP基质中经历诱导结晶，形成包含球晶与不规则晶体区域的致密多相晶体结构；PBE-H的加入有效克服了刚度-延性间的传统权衡，PP/PBE-H40复合材料较纯PP拉伸强度提升约11 MPa，断裂伸长率大幅提升235%，源于刚性PP球晶作为承重骨架，低模量PBE弹性晶体域促进广泛塑性变形；PP/PBE-H40复合材料在所有混合物中直流击穿强度最高（425.6 kV mm−1），与纯PP相当，且表现出优异的空间电荷抑制性能，归因于材料的高结晶度。
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