地理探测器与正定矩阵因子分解集成提升土壤重金属识别中的源因子映射能力

土壤重金属污染是一个持续性的环境问题，因为重金属可在土壤中累积、进入食物链，并带来长期生态与健康风险。因此，准确的来源识别对于开展针对性的污染防控与风险管理至关重要。传统正定矩阵因子分解（PMF）模型主要依赖受体数据，能够提供的源信息有限。这种局限性在空间异质性较强的区域中可能削弱源因子对应关系的可解释性。为解决这一问题，本研究构建了一个集成正定矩阵因子分解（PMF）与地理探测器（Geodetector, GD）的框架，用于识别中国江西省土壤重金属来源，并将来源与生态风险及人体健康风险进行关联。研究共识别出6类来源：矿产开采（F1，10.65%）、自然背景（F2，12.57%）、工业活动（F3，9.65%）、采矿相关伴生来源（F4，20.66%）、工业-自然-交通混合来源（F5，35.40%）以及稀土开采与大气沉降复合来源（F6，11.10%）。地理探测器（GD）为解释正定矩阵因子分解（PMF）因子提供了定量空间证据，并降低了经验性源匹配所导致的不确定性。风险评估结果表明，以镉（Cd）为主导的矿产开采来源、以砷（As）为主导的工业来源以及以汞（Hg）为主导的大气沉降来源，是生态风险的主要贡献者。总体上，分别有36.42%、6.29%和0.92%的样品超过轻度、中度和重度生态风险水平。健康风险评估显示，儿童的非致癌风险高于成人，儿童危害商（HQ）为0.26–9.21（均值1.56），成人为0.04–1.48（均值0.26）。工业来源主导了主要致癌与非致癌风险，其中砷（As）对总非致癌风险的贡献超过46%，砷（As）与铬（Cr）合计对致癌风险的贡献超过99%。结果表明，将空间来源信息整合进入正定矩阵因子分解（PMF）能够改善源因子映射，并为异质性采矿区优先污染源控制提供更具可操作性的证据。

该文发表于《Journal of Hazardous Materials Advances》，围绕矿业强干扰与空间异质性并存区域的土壤重金属源解析难题展开。土壤是农业生产与生态稳定的基础介质，而重金属因具有持久性、毒性与生物累积性，可在土壤中长期滞留并经食物链危及生态系统与人体健康。在工业化、采矿、交通运输和集约农业共同作用下，土壤重金属污染已由局部、单一元素污染转变为多元素复合污染，且呈现显著空间变异。传统受体模型中，正定矩阵因子分解（PMF）因其能够考虑数据不确定性并输出非负因子谱而被广泛用于源解析，但其核心仍然依赖受体端浓度数据，缺乏对污染源空间分布、环境背景和人为活动格局的直接刻画。因此，在地质背景复杂、矿业活动密集的区域，一个因子可能对应多个来源，或同一来源被分解成多个因子，导致源因子映射解释依赖经验判断，进而增加不确定性。正是在这一现实问题下，研究人员选择江西省这一典型矿业影响强、地形与地球化学背景复杂的区域，尝试构建一种能够将受体模型与空间证据直接耦合的源识别框架，以提高土壤重金属源解析的可靠性，并进一步揭示不同来源与生态风险、人体健康风险之间的响应关系。

研究人员以江西省为研究区，系统采集了1845个表层土壤样品（0–20 cm），测定镉（Cd）、铬（Cr）、铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）、镍（Ni）、锰（Mn）、钴（Co）、钒（V）、砷（As）和汞（Hg）共11种元素浓度，构建了覆盖土壤性质、自然地理和人为活动的12项驱动变量数据集，并在此基础上耦合正定矩阵因子分解（PMF）与地理探测器（GD）开展源解析。研究显示，GD能够为PMF因子的解释提供定量空间证据，降低传统经验匹配的不确定性。最终识别出6类来源，其中混合工业-自然-交通来源占比最高。风险分析进一步表明，生态风险主要由Cd主导的矿产开采、As主导的工业活动和Hg主导的大气沉降贡献；健康风险则主要受工业来源及混合来源驱动，且儿童非致癌风险高于成人。该研究的重要意义在于提出了一种适用于大尺度高异质性矿业区的土壤重金属源因子映射优化框架，可为分区、分级、分源污染防控提供更有针对性的科学依据。

本研究主要采用以下关键技术方法：首先，在江西省范围内依据地形、土地利用和可达性进行网格化布点，采集1845份表层土壤样品并测定11种重金属浓度；其次，利用地累积指数（Igeo）和内梅罗综合污染指数评价污染水平；再次，借助正定矩阵因子分解（PMF 5.0）识别潜在来源，并结合Q值、自举映射与位移诊断确定6因子解；同时，引入地理探测器（GD）对土壤性质、地形地貌、母质、土地利用、人口密度、企业类型及距道路距离等12个变量的空间解释力进行定量分析；最后，依据PMF源贡献矩阵开展面向来源的潜在生态风险和人体健康风险评估。

在研究结果方面，论文首先报告了土壤重金属的描述性统计特征与空间分布格局。研究表明，所有重金属的偏度和峰度均大于0，说明浓度分布存在明显右偏，局部高值异常点较为突出，反映了显著外源输入特征。各元素变异系数均高于49%，其中Cd、As、Hg和Cu尤为突出，说明江西省土壤重金属具有强烈空间异质性。平均浓度结果显示，As、Cu、Ni、V和Co在全省尺度上均高于相应土壤类型背景值，提示这些元素在区域尺度存在较明显富集。空间上，Cd高值主要见于吉安与上饶；Cr在南昌表现出显著高值；As在上饶形成高值中心；Hg在南昌富集；Pb与Zn分布相似并具有显著正相关；Cu、Ni、V和Co在九江、景德镇、上饶与赣州富集；Mn则在上饶、景德镇、九江和新余呈连续分布。研究还比较了江西背景值与国家土壤背景值，指出江西在As、Cd、V等元素上具有较高区域地球化学背景，而Cr、Ni、Mn等则相对较低，这与区域成矿带和母质特征密切相关。

在“3.2. Pollution characteristics of heavy metals”部分，研究人员使用地累积指数（Igeo）与内梅罗综合污染指数对污染水平进行评价。结果显示，从省域平均水平看，所有元素的Igeo均值和中位数均低于0，提示总体污染水平不高；但这一结论容易被大量未污染样品稀释，因此城市尺度分析更能揭示局地污染特征。城市尺度结果表明，吉安存在轻度Cd污染，上饶存在轻度As污染，九江和景德镇在Cr、Cu、Ni、Mn、V等元素上存在轻至中度污染，南昌表现为Hg污染，赣州则出现Co污染，且Cr在6个城市出现污染，表明其污染分布范围较广。与此不同，内梅罗指数显示江西省存在严重重金属污染特征，这主要是因为该指数对极值高度敏感，少数高污染样点便可能显著推高综合指标。研究据此指出，Igeo更适合反映总体富集趋势，而内梅罗指数更能突出局地极端污染。

在“3.3. Source identification based on GD and PMF model”部分，论文构建并应用了GD与PMF耦合的源解析框架。PMF诊断结果支持11种重金属采用6因子解，GD则通过q统计量量化不同环境和人为变量对各元素空间异质性的解释强度，进而为因子解释提供空间证据。

在“3.3.1. F1: mineral mining source”中，F1对Cd的贡献最高，达到85.88%。Cd高值区主要分布于上饶和吉安。尽管既往研究常将土壤Cd归因于农业施肥，但本研究GD结果显示土地利用类型（LDU）对Cd的解释力仅为2.14%，并不支持农业为主导来源。相反，上饶和吉安富集Pb、Zn和Fe矿床，Cd作为典型伴生元素，可在采矿、选矿和冶炼过程中通过尾矿淋溶、废水排放及大气沉降进入土壤。GD还显示pH对Cd分布具有显著影响，说明土壤酸碱条件进一步调节了Cd在土壤中的吸附、迁移与积累。因此F1被识别为矿产开采来源。

在“3.3.2. F2: natural source”中，F2主要贡献Mn，贡献率为83.17%。该因子整体载荷相对较低，且Mn偏度和峰度最小，说明其分布较均匀、受强点源污染影响较小。GD结果显示有机碳（OC）与土地利用类型（LDU）对Mn解释力最高，OC与pH的交互作用可解释15.67%的空间变异。研究认为，Mn主要受自然土壤背景控制，江西大面积红壤为其提供了富集基础，而高海拔森林区有机质积累和微生物过程则促进Mn的释放与再分配，因此F2被归为自然来源。

在“3.3.3. F3: industrial source”中，F3对As的贡献最高，达到88.08%。As兼具自然与人为来源，但本研究中GD显示土壤母质（SP）与邻近企业类型（DC）对As分布具有显著解释作用，高值区主要位于吉安东部和上饶，与区域砂岩母质以及Pb、Zn、Cu矿山和德兴铜矿等金属开发活动高度一致。采矿、选矿和冶炼企业可排放含As污染物，因此该因子被识别为工业来源，同时反映出成矿母质暴露与金属加工排放的共同作用。

在“3.3.4. F4: mining associated concomitant source”中，F4主要贡献Pb和Zn，贡献率分别为85.35%和72.16%。Pb与Zn空间分布相似，高值主要位于新余和抚州，但其Igeo在各城市均低于0，说明整体污染水平不高。虽然Pb和Zn常被视为交通来源指示元素，但本研究中距道路距离（DR）对二者均无显著解释力，空间分布也与道路网络不一致。相反，土壤母质（SP）对Pb和Zn解释力最强，表明其主要受母岩地球化学背景和伴生矿化控制。结合新余、抚州的铁矿、重晶石等资源背景，研究将F4归为采矿相关伴生来源。

在“3.3.5. F5: mixed industrial, natural, and transportation source”中，F5贡献Cr、Cu、Ni、V和Co，是占比最高的来源，达到35.40%。高载荷区主要分布在九江、景德镇、上饶和南昌。这些元素之间相关性较强，说明可能具有共同来源或相似迁移机制。GD结果表明，企业类型（DC）和人口密度（POP）可解释其部分空间变异，反映工业活动影响；其中九江、景德镇和上饶的采矿、冶炼、电镀、陶瓷生产与燃煤活动，南昌的电镀和钢铁产业，均可能促成Cr、Cu、V等元素富集。与此同时，土壤母质（SP）对Cr、V和Co也具有显著解释力，说明自然背景亦不可忽视；距道路距离（DR）对Cr、Cu和V显著，则进一步提示交通源贡献，如制动磨损、柴油燃烧和轮胎或电镀部件释放。因此，F5被识别为工业、自然与交通共同作用的混合来源，也直接体现出复杂异质性区域内“一个因子对应多来源”的结构特征。

在“3.3.6. F6: rare earth mining and atmospheric deposition source”中，F6对Hg贡献最高，达到81.03%，高载荷集中于南昌和赣州。GD显示Hg受pH、黏粒含量（CL）、阳离子交换量（CEC）、植被类型（Tree）、土地利用类型（LDU）和人口密度（POP）共同影响。南昌人口密集、工业企业集中，钢铁和水泥产业是重要大气Hg排放源，低植被覆盖与较高PM_2.5、PM₁₀水平支持其经大气沉降进入土壤的解释。赣州则PM水平相对较低，但Hg、Ni、Co和V在该区富集，且赣州是重要稀土和钨矿基地，采选活动可能释放Hg及相关金属。因此研究将F6识别为稀土与钨矿开采、选矿活动和大气沉降的复合来源。

在“3.4. Necessity of optimizing source factor mapping in PMF model”部分，论文从方法论层面进一步论证了优化PMF源因子映射的必要性。研究指出，PMF本质上基于元素协变关系进行全局矩阵分解，理想情况下每个因子应对应独立来源，但在矿业、冶炼、交通和自然背景信号叠加的复杂区域中，不同来源可能在空间上和地球化学上相互重叠，从而引发因子混合、因子拆分及经验误判。GD通过不依赖线性关系和正态分布的空间分层异质性分析，为PMF因子解释提供了客观的空间证据。例如，GD验证了F1的采矿属性、F2的自然属性、F3的工业属性，也修正了Pb、Zn传统上被简单归于交通源的惯常解释，并揭示了F5和F6的复合来源结构。最终，研究识别出6类贡献源：矿产开采（10.65%）、自然背景（12.57%）、工业活动（9.65%）、采矿相关伴生来源（20.66%）、工业-自然-交通混合来源（35.40%）以及稀土开采与大气沉降来源（11.10%）。除F2外，其余因子均不同程度包含采矿相关信号，突出了江西省矿产资源开发对土壤重金属格局的深刻影响。

在“3.5. Source oriented risk assessment”部分，研究进一步建立源-受体贡献矩阵，开展面向来源的生态风险与健康风险评估。潜在生态风险表现出显著空间异质性，高风险聚集于吉安、上饶和南昌，这与F1、F3和F6的空间载荷相一致。总体上，36.42%的样品超过轻度风险阈值，6.29%达到中度风险，0.92%达到重度风险，说明高风险并非均匀分布，而是集中在采矿、工业和大气沉降影响较强区域。来源分担结果显示，F1具有最高生态风险强度，主要由高毒性系数的Cd驱动；F3和F6则形成零散高风险斑块，主要与As和Hg相关。Cd、As和Hg因毒性系数高及潜在生物有效性强，共同主导了多个区域的生态风险放大。

在健康风险方面，儿童非致癌风险高于成人。儿童危害商（HQ）范围为0.26–9.21，均值1.56；成人为0.04–1.48，均值0.26。这一差异主要与儿童单位体重暴露剂量更高以及手-口行为更频繁有关。F3和F5是非致癌风险的主要贡献来源，对儿童的平均贡献分别为0.65和0.47，对成人分别为0.10和0.08。As是非致癌风险的主导元素，对总风险贡献超过46%，Co与Cr次之。致癌风险方面，F3和F5同样是儿童与成人的主要来源。儿童致癌风险范围为5.48E-06–3.48E-04，均值5.29E-05；成人为3.00E-06–2.28E-04，均值3.42E-05。尽管平均值处于通常可接受范围，但部分样点超过可接受阈值，且空间分布不均。As与Cr是最主要的致癌元素，二者合计贡献超过99%的总致癌风险。该结果说明健康风险并不单纯取决于总量水平，还受到来源类型、空间分布和元素毒理特征共同控制。

在“3.6. Risk control and management”部分，研究基于源导向风险结果提出了分区管理思路。高风险区如吉安和上饶，主要受矿产开采与工业活动影响，Cd和As为优先控制污染物；南昌主要受大气沉降与工业源影响，Hg和Cr应为控制重点；九江和景德镇主要受混合源影响，应重点关注Cr、Cu、Ni、V和Co；新余和抚州风险相对较低至中等，Pb和Zn为主要关注对象；赣州则因稀土与钨矿开发活动需重点关注Hg、Ni和Co。整体上，论文强调风险控制应由一般区域治理转向基于主导来源和关键污染物的精细化管理。

在“3.7. Limitation”部分，作者明确指出本研究虽通过GD弥补了PMF在源因子解释上的不足，但仍存在若干不确定性。首先，目前尚缺乏将GD结果用于同一PMF混合因子内部不同来源贡献再分配的成熟方法，因此GD主要用于定性支持和修正因子解释，而非定量重分配源贡献。其次，GD依赖对连续变量进行分层离散化，不同分类方法可能影响q统计量，从而带来结果波动。此外，本研究采用的是重金属总量数据，未充分纳入化学形态和生物有效性信息；健康风险评估参数亦基于标准暴露假设，未必完全反映当地人群实际暴露行为。

研究结论部分可概括并翻译如下：土壤重金属污染是影响土壤质量、食品安全、生态稳定和人体健康的全球环境问题。研究以中国江西省这一受采矿活动强烈影响且具有明显空间异质性的区域为对象，构建了耦合正定矩阵因子分解（PMF）与地理探测器（GD）的框架，以提升土壤重金属来源识别能力。PMF用于识别潜在源因子，GD用于提供源解释的空间证据，从而改善PMF源因子映射可解释性。研究识别出6类来源，分别为矿产开采、自然背景、工业活动、采矿相关伴生来源、工业-自然-交通混合来源以及稀土开采与大气沉降来源，其贡献率分别为10.65%、12.57%、9.65%、20.66%、35.40%和11.10%。结果表明，在空间异质性较强区域，PMF因子并不总是对应单一来源，GD通过量化土壤、地质和人为活动变量的影响，提高了因子解释的可靠性。进一步地，面向来源的风险评估显示，生态风险主要与矿产开采来源的Cd、工业活动来源的As以及大气沉降来源的Hg有关；健康风险主要受工业来源和混合来源控制，且儿童非致癌风险高于成人。上述结果支持分区化、分级化和分源化管理，优先措施应包括更严格控制采矿与冶炼排放、加强尾矿和废水管理、抑制扬尘以及开展长期监测，其中吉安、上饶、南昌和赣州等高风险地区应得到更多关注。未来研究需进一步发展多模型集成源识别框架，建立对混合因子内部来源贡献进行再分配的方法，并纳入更高分辨率源清单、时间序列监测及本地化健康暴露数据，以增强源导向风险评估并支撑更有效的土壤污染防控。