加速多催化协同作用的研究发现

协同催化算法研究及其在Pd催化反应中的应用。本文提出一种基于群测试的pooling-deconvolution算法，用于高效识别协同催化剂行为。该算法成功验证于模拟数据和有机催化拆解反应，并应用于Pd催化脱羧偶联反应，发现多配体组合可显著降低催化剂用量和反应温度。

摘要

协同催化是指多个催化单元协同作用的现象，它支持着许多在合成和机理上具有重要意义的有机反应^1–4。尽管协同催化在新反应体系中的应用潜力巨大，但目前发现这类催化剂的方法仍然有限，通常依赖于偶然性或对单一催化剂反应性的先验知识^1,5。系统性地寻找新型的催化剂协同作用机制需要应对巨大的组合复杂性，因此这类研究并未得到充分开展^6–10。在这里，我们提出了一种基于分组测试¹¹思想的混合-反卷积算法，该算法能够在较低的实验成本下识别出协同催化行为，同时还能考虑候选催化剂之间的潜在抑制效应。这一工作流程首先在模拟数据上得到了验证，随后通过实验证实了有机催化剂在一种对映选择性氧杂环丁烷开环反应中的协同作用。随后，该算法被应用于钯催化的脱羰偶联反应的发现过程中，成功识别出几种能够在较低催化剂用量和温度条件下促进目标转化的配体对，其效果明显优于以往使用单一配体的系统。