机器学习引导的场驱动相工程在非公度反铁电体设计中的突破
1 引言
反铁电体（Antiferroelectrics, AFE）因具有反平行极化构型与双电滞回线特性，在高能量存储密度的介电材料领域展现出巨大潜力。其储能性能核心取决于外场驱动的反铁电-铁电（AFE-FE）相变过程及其可逆性。传统研究受限于AFE相变动力学的微观表征难度，而多尺度参数（如点缺陷、晶界、应变等）的交叉调控机制尚不明确。本研究通过耦合相场模拟与机器学习，构建了AFE材料性能设计的智能化框架，为实验研究提供了理论支撑。
2 结果与讨论
2.1 相场-机器学习协同驱动的反铁电体设计
AFE的双电滞回线特征使其储能性能敏感于相变点（TPAF与TPFA）的调控。研究表明，通过收敛相变点可降低相变能垒，从而提升储能密度（Wrec）和效率（η）。基于1280组相场模拟数据，XGBoost模型对Wrec和η的预测精度均达到R2>0.99。SHAP分析表明，外部应变（εext）是影响储能性能的最关键参数，而点缺陷浓度（c）与Wrec呈正相关。
2.2 相变中的局域场效应
通过模拟点缺陷与局部非均匀应变（εrand）对极化的影响，发现点缺陷可诱导反相畴界处的偶极无序化，降低相变能垒，使TPAF左移、TPFA右移，从而显著窄化电滞回线。局部电场紊乱化改变了FE/AFE相的成核与扩展路径，是调控相变动力学的关键机制。
2.3 反相畴界效应
梯度能系数（g）反映氧八面体倾角对最近邻极化的耦合强度。降低g会增强反铁电性，使AFE相更稳定，表现为TPAF与TPFA同步升高。模拟显示，高梯度能密度区域集中于反相畴界，其稳定性直接决定了相变场的阈值。
2.4 晶粒尺寸效应
小晶粒（如12 nm）因晶界体积分数升高，导致饱和极化（Ps）下降，但晶界处的电场集中效应促进了AFE-FE相变成核，使回线窄化、效率提升。大晶粒（55 nm）则因相变不完全而呈现AFE/FE混相结构，限制了Wrec的提升。
2.5 外部应变效应
双轴压应变（-1%）可抑制面内极化旋转，增强AFE相稳定性，使回线呈现典型AFE特征；而拉应变（1%）则使Landau自由能逼近，诱发类FE回线。应变通过调节相变能垒，实现了TPAF与TPFA的协同移动。
2.6 相场模拟与实验对比
模拟结果与实验数据高度吻合：例如，La掺杂诱导的点缺陷效应、Sr掺杂调控的氧八面体倾角、低温烧结的细晶化策略等，均能通过相场模型复现其电滞回线演变规律，验证了多尺度调控机制的普适性。
3 结论
本研究通过机器学习-相场联合框架，揭示了多参数对AFE相变动力学与储能性能的调控规律，提出了“高压应变+大晶粒+高梯度能+多点缺陷”的优化策略，实现了Wrec=22.1 J/cm³、η=96.1%的突破，为高性能AFE材料的设计提供了理论蓝图。
4 实验方法
相场模型基于时间依赖金兹堡-朗道方程，耦合了Landau能、梯度能、弹性能与静电作用；机器学习采用XGBoost算法，通过网格搜索优化超参数，确保了模型的高精度与可解释性。
