五边形PtSiTe单层材料对NH3、CO和SO2气体的DFT传感机制研究及其应用潜力

本研究通过密度泛函理论(DFT)揭示了新型五边形PtSiTe单层材料对NH3、CO和SO2的强化学吸附特性（吸附能分别达-1.10 eV、-0.59 eV和-1.07 eV），其带隙变化（0.18-0.37 eV）和功函数响应（4.44-4.76 eV）展现出卓越的传感灵敏度，且具备高温快速脱附特性，为可重复使用气体传感器的开发提供了理论依据。

在工业排放导致有毒气体污染日益严重的背景下，开发高性能气体传感器成为环境监测领域的迫切需求。传统传感器材料面临灵敏度不足、恢复时间长等挑战，而二维材料因其独特的表面特性被视为突破方向。其中，具有非对称五边形结构的penta-PtSiTe单层材料因其特殊的电子结构和活性位点分布，展现出成为新一代气体传感器的潜力。

巴西圣保罗州立大学等机构的研究团队通过密度泛函理论(DFT)系统研究了该材料对NH₃、CO和SO₂的检测性能。研究采用CRYSTAL17代码进行周期性计算，结合HSE06杂化泛函和Grimme D3色散校正，精确模拟了气体分子与基底的相互作用。通过吸附能、电荷转移、电子态密度和功函数等多维度分析，揭示了材料的气敏机制。

PtSiTe单层结构
该材料属于正交晶系（空间群Pmc2₁），晶格参数a=6.28 Å、b=6.03 Å，具有1.82 Å的褶皱高度。Pt-Si（2.27 Å）、Pt-Te（2.63 Å）和Si-Te（2.55 Å）键长构成的活性位点为气体吸附提供了理想场所。

气体吸附特性
NH₃最稳定吸附位点为Pt原子（S1），而CO和SO₂则优先吸附于Pt位点。三者吸附能分别为-1.10 eV、-0.59 eV和-1.07 eV，均属强化学吸附范畴。电荷分析显示NH₃和SO₂分别向基底转移0.23 e和0.28 e，而CO仅转移0.02 e。

电子响应
气体吸附导致材料带隙显著变化：NH₃（-0.18 eV）、CO（-0.15 eV）、SO₂（-0.37 eV）。功函数从4.79 eV（原始）分别降至4.44 eV、4.76 eV和4.69 eV，这种电子结构的可调性为电学检测提供了直接信号。

恢复性能
通过过渡态理论计算发现，NH₃脱附能垒最低（0.72 eV），在298K条件下恢复时间仅0.14 ms，而SO₂需较高温度（500K时0.33 s）实现脱附，表明材料具备温度调控的可重复使用特性。

该研究首次证实penta-PtSiTe单层对多种有毒气体的协同检测能力，其独特的五边形褶皱结构通过d-p轨道杂化增强了气体/基底相互作用。相比传统六方二维材料，该材料在灵敏度（带隙变化达7.7%）和响应速度方面具有显著优势，为设计多功能气体传感器芯片提供了新思路。论文发表于《Materials Science in Semiconductor Processing》，为二维材料在环境监测领域的应用开辟了新途径。