包括高端通信终端、电动汽车、航空航天应用和大规模储能站在内的新兴产业的快速发展，使得高能量密度存储成为一个迫切需要解决的问题[1]。环境污染、气候变化和化石燃料枯竭危机推动了清洁能源的广泛采用[2,3]。锂硫电池利用地球上丰富的无毒硫作为阴极材料，由于其高理论能量密度和低制造成本，被认为是下一代可充电电池中最有前途的候选者之一[4]。然而，Li-S电池的实际应用仍受到几个基本挑战的阻碍：硫物种的绝缘性质、在有机电解质中电化学反应过程中产生的LiPSs的高溶解性和扩散导致的硫损失，以及锂阳极和穿梭多硫化物之间的严重寄生反应[5],[6],[7]。
为了解决这些挑战，已经开发了许多策略来提高硫的导电性并减轻LiPSs的穿梭效应，包括使用高导电性的硫载体[8,9]、层间插入[10,11]、隔膜改性[12,13]和电解质添加剂[14,15]。碳纳米管（CNTs）因其优异的导电性而被广泛用于硫阴极，这种导电性有助于促进硫的彻底氧化还原反应，并且其较大的比表面积有利于有效捕获硫物种[16,17]。其他碳基材料，如石墨烯[18,19]、碳纤维[20,21]、碳纳米球[22,23]和碳布[24,25]也已在Li-S系统中得到广泛应用。然而，碳材料的非极性特性限制了极性多硫化物的扩散，从而无法有效抑制Li-S电池的穿梭效应[20]。
像过渡金属氧化物（TMOs）这样的极性材料可以通过强化学键将LiPSs化学固定，有效地将多硫化物保留在阴极内部[26]。多种TMOs，包括TiO2[27,28]、MnO2[29,30]、Fe3O4[31,32]和Co3O4[33,34]，已被纳入硫阴极中。虽然这些材料确实提高了容量和循环稳定性，但它们的导电性较差，无法显著提高硫的利用率[35]。因此，将碳材料与TMOs结合构建复合阴极被认为是一种可行的策略[36]。
传统上，锂硫电池使用铝（Al）箔作为阴极集流体。硫、导电添加剂和粘合剂按特定比例混合形成浆料，然后涂覆在Al箔上[37]。然而，Al箔本身的缺乏灵活性使其不适应日益增长的柔性电子设备生产需求[38]。此外，虽然绝缘粘合剂增强了电极材料与集流体之间的粘附力，但它不可避免地限制了电极材料的实际容量[39,40]。由于其出色的柔韧性和机械强度，SWCNTs已被用于开发Li-S电池的独立电极[41]。例如，Geng等人制备了一种TiC–TiO2/SWCNT/S复合电极，形成了高导电性的框架结构，在Li-S电池应用中表现出优异的比容量[42]。
在这项研究中，我们报道了一种用于Li-S电池的多功能独立阴极，这是一种由MnO2纳米线和SWCNTs组成的复合膜（记为MnO2/SWCNT），旨在替代传统的涂覆在Al箔上的浆料电极。这种复合材料具有几个显著的优势。首先，由SWCNTs构建的高导电网络不仅提供了丰富的硫物种吸附位点，还通过其复杂的结构物理限制了LiPSs的运动。其次，MnO2纳米线对LiPSs表现出优异的吸附能力，并同时加速了它们的分解和转化。此外，与同等面积的Al箔相比，MnO2/SWCNT薄膜的重量减少了52%（如图S1所示），其简单的制备过程消除了对导电添加剂和粘合剂的需求，从而提高了电池的能量密度。实验结果表明，使用MnO2/SWCNT阴极的Li-S电池不仅表现出出色的循环性能（在0.2 C电流下初始比容量为1102 mAh g−1，100次循环后容量保持率为77.15%），还表现出优异的倍率性能（在2 C电流下初始比容量为922 mAh g−1，500次循环后的容量衰减率为0.069%）。
