近年来工业化的迅速发展推动了制造业、农业和能源生产的重大进步。虽然这些发展提升了全球经济并改善了人类生活质量，但也带来了环境污染和工作场所安全方面的新挑战。工业过程中释放的有毒和有害气体（如CO、NO2、SO2、H2S、NH3）以及挥发性有机化合物（VOC）对环境造成了影响[1]。针对这些问题，对可靠的气体传感器技术的需求显著增加。气体传感器已成为确保工业和家庭安全、保护人类健康以及遵守环境法规的重要工具[2]。氨（NH3）是一种无色、有刺激性气味的气体，是主要的有毒气体污染物之一，在工业环境中对其微量检测和持续监测至关重要[3]。氨广泛用于化肥、制药、纺织塑料、农药、石油和炸药的生产[4]。它还常用作制冷剂、清洁剂和废水处理剂。然而，氨在泄漏或释放到环境中时会对健康和安全构成严重威胁。即使低浓度的NH3也会引起呼吸问题，在高浓度下可能致命[5]。职业安全与健康管理局（OSHA）规定氨气的可接受暴露阈值为8小时内50 ppm。为应对这些风险，人们开发了多种气体传感器技术，包括固态传感、电化学和光学方法[6]。基于金属氧化物半导体（MOS）的气体传感器，尤其是SnO2、ZnO、WO3、TiO2和MoO3，因其易于制备、成本效益高和热稳定性好而被广泛用于NH3检测[7]、[8]、[9]。然而，这些气体传感器存在一些局限性，如仅在高温下才能达到最佳传感性能、功耗高以及长期稳定性问题。为了克服这些限制，人们采取了多种策略，包括掺杂、优化形貌和孔隙率以及工程化氧空位或表面缺陷以增加活性位点[10]。Sharma等人[11]总结了稀土（RE）掺杂在增强金属氧化物半导体（MOS）气体传感行为中的作用，包括改变微观结构、形貌和电子能带结构、创建更多活性位点以及降低活化能。Jamal等人[12]报告称，在掺镧的CuO中NO2气体传感性能得到提升，这归因于晶粒尺寸减小、表面积增加以及氧空位的形成。Zhijia等人[14]研究了掺稀土元素（Sm、Nd、Ce和Tb）的Mn(OH)F在乙酸气体传感中的表现，发现基线电阻和气体响应均有所提高，同时操作温度也有所降低。稀土掺杂降低了活化能，从而更容易克服气体与表面之间的能量障碍，提高了灵敏度[15]。纳米结构化使得传感器能够在低温下工作，而复合材料则提高了灵敏度和选择性。例如，Gayathri等人[16]发现，在室温下掺Sm的SnO2对NH3的气体传感响应增强，这是由于氧空位增加和表面形貌的改变。Alagarasan等人[17]显示，在室温下Cu和La共掺杂的ZnO薄膜对NH3的响应提高了341%。将Tb掺入WO3薄膜中形成了特征性的网状多孔表面形貌，并产生了适合增强气体传感性能的氧空位（Ov）[7]；Natarajaman等人[18]展示了在石墨烯氧化锌传感器中NH3的气体检测范围为0.1至100 ppm。然而，该传感器对0.1 ppm NH3的响应时间和恢复时间分别为26秒和86秒，表明其动态传感性能仍有改进空间。气体传感器技术中仍存在响应速度慢、恢复时间长、湿度耐受性有限和基线漂移等问题。
在金属氧化物中，氧化铈（CeO2作为NH3气体传感器材料具有多个显著优势。Ce的外层电子构型为[Xe] 4f1 5d1 6s2，这赋予了CeO2独特的氧化还原行为和物理化学性质[19]。CeO2中的Ce离子可以在Ce4+和Ce3+氧化态之间切换，在晶格中产生氧空位。这些缺陷增强了表面反应性和气体吸附能力，特别是对还原性气体（如NH3）[20]。铈是最丰富的稀土元素，CeO2具有出色的氧存储能力（OSC）和催化所需的氧化还原性能，广泛应用于汽车尾气处理催化剂、超级电容器、电池和气体传感器[21]。还有报道指出CeO2在光催化和生物医学应用中的潜力[19]。由于其独特的氧化还原行为和氧存储/释放能力，CeO2在检测氧化性和还原性气体方面非常有效。例如，Oosthuizen等人[22]展示了CeO2纳米颗粒对H2S和NO2气体的温度依赖性选择性。掺镧的CeO2在25 ppm NO2浓度下表现出247%的高气体响应，这归因于Ce3+和Ce4+电荷不平衡导致的氧空位[23]。
丰富的氧空位、良好的热稳定性和强的氧化还原能力使CeO2成为检测氨（NH3的理想材料。通过掺杂、制备复合材料、控制形貌和氧空位以及表面修饰，可以进一步提高CeO2的气体传感性能。许多早期研究致力于在室温下实现高性能的NH3气体传感，这使得基于CeO2的传感器更加节能，适用于便携式应用。Paul等人[20]报道了Ni掺杂的CeO2八面体纳米结构的最低检测限为45 ppb，但响应时间为234秒。研究表明，铟离子（In³⁺）掺杂能有效提高CeO2的NH3传感响应，最高可达5412，主要是由于氧空位和表面氧自由基的增加[25]。用低氧化态金属阳离子（如M3+）掺杂CeO2（Ce4+）可以提高离子导电性并增强氧存储能力[26]。用三价稀土离子（如La³⁺、Pr³⁺、Gd³⁺、Sm³⁺、Y³⁺）掺杂CeO2会导致Ce4+离子的部分替代，从而在晶格中生成氧空位，增强气体传感性能[27]、[28]。例如，Balaji等人[29]报告称，在室温下4 wt% Er掺杂的CeO2薄膜的气体响应提高了251%，响应时间缩短至12.2秒。多项研究通过纳米结构化以及引入碳纳米管（CNTs）和石墨烯等功能材料来增强CeO2的NH3气体传感性能[30]、[31]。研究发现，离子半径较小的稀土掺杂剂有助于Ce⁴⁺向Ce³⁺的转化。Cheng等人[32]指出，在稀土（RE）掺杂的CeO2（RE = La、Nd、Yb）中，氧空位的形成显著增加。然而，现有研究表明CeO2中氧空位的形成程度并非所有三价稀土（RE）离子都相同。镧（La）在稀土元素中具有最大的离子半径，研究La掺杂对Ce³⁺形成和氧空位生成的影响具有研究价值[33]。尽管对CeO2及其气体传感性能进行了大量研究，但La掺杂在CeO2气体传感中的应用仍较少探索。由于La³⁺（1.15 Å）和Ce⁴⁺（0.97 Å）的离子半径相近，La³⁺离子可以有效地替代CeO2晶格中的Ce⁴⁺离子，从而改变微观结构和形貌，可能提高气体传感性能。在本研究中，使用喷雾热解技术制备了不同La浓度（1–5 wt%）的未掺杂和掺镧CeO2薄膜，并对其结构、形貌、光学、光致发光、氧化状态和NH3气体传感性能进行了研究。
