摘要
负载型金催化剂的催化性能受金纳米颗粒（Au NPs）与可还原金属氧化物之间接触结构的影响。在本研究中，我们通过用单层二氧化钛纳米片（TNS）修饰负载的金纳米颗粒，构建了Au–TiOx界面。我们发现Au与TiOx薄层之间的界面形成依赖于载体类型。对于Au/SiO2，TNS吸附后经煅烧处理显著提高了CO氧化活性；而对于Au/CeO2，未经煅烧的TNS吸附就显著提升了其活性。光谱分析表明，TNS吸附后Au/CeO2体系产生了阳离子Au和Ti3+物种，而Au/SiO2体系在煅烧后产生了这些物种，这表明形成了Au–TiOx界面。X射线光电子能谱（XPS）显示，TNS在CeO2上的吸附导致Ce3+物种略微增加，这与表面Ti–OH位点与Lewis酸性Ce4+位点之间的相互作用形成的Ce–O–Ti键合一致。TNS与氧化还原活性CeO2之间的表面反应产生了Au–TiOx接触结构，而非可还原的SiO2则需要经过煅烧处理。此外，由TNS衍生的TiOx层比通过浸渍Ti物种获得的TiOx层更具氧缺陷。本工作表明，使用单层TNS有利于形成活性高的Au–TiOx界面并增加氧空位。
图形摘要
单层TNS覆盖在Au/SiO2和Au/CeO2表面，形成了作为CO氧化活性位点的Au–TiOx接触结构，从而显著提高了催化活性。在Au/SiO2上，Au–TiOx界面是通过TNS吸附和煅烧形成的；而在Au/CeO2上，TNS吸附仅促进了Au–TiOx界面的形成。TNS提供了丰富的氧空位，促进了O2的活化。
1 引言
自从Haruta及其同事首次发现直径小于约5纳米的金纳米颗粒（Au NPs）负载在可还原金属氧化物上时，对低温CO氧化具有显著的催化活性以来[1], 负载型金催化剂因其独特的催化性能而受到关注[2, 3]。CO氧化的催化活性主要归因于Au NPs与可还原氧化物载体之间形成的界面位点，在这些位点上Au吸附CO，同时可还原氧化物载体的氧空位被活化。因此，创建和控制Au–氧化物界面已成为提高金催化剂性能的核心策略。另一方面，使用惰性氧化物载体（如Al2O3[4]和SiO2[5-7]的金催化剂，在CO氧化方面的研究较少，因为金颗粒容易聚集[5, 6], 且由于缺乏氧空位[4, 7],其活性较低，尽管这些氧化物在地壳中含量丰富且价格低廉。
最近的研究表明，即使在减少了暴露的金表面原子数量的情况下，通过在金纳米颗粒表面覆盖一层薄氧化物或非氧化物层也能提高催化活性[8-13]。
